隨著現(xiàn)代工業(yè),尤其是航空航天、新能源交通工具、精密儀器與核能裝置等領(lǐng)域?qū)Y(jié)構(gòu)性能、輕量化與功能集成化要求的不斷提升,異種材料連接技術(shù)已從一種輔助和特種加工工藝躍升為高端裝備研發(fā)與制造的核心環(huán)節(jié)之一。在眾多連接方法中,擴(kuò)散連接(diffusion bonding)作為一種先進(jìn)的固相連接技術(shù),展現(xiàn)出其獨(dú)特的技術(shù)優(yōu)勢(shì)。
擴(kuò)散連接主要依靠熱與壓力的共同作用,使相互緊密接觸的母材界面發(fā)生蠕變與塑性變形,以及原子間的互擴(kuò)散,最終實(shí)現(xiàn)界面處的冶金結(jié)合。該過程母材始終保持固態(tài),不經(jīng)歷熔化與凝固的循環(huán)過程,這使其特別適用于因物理、化學(xué)性能差異巨大而難以通過熔化焊接方式實(shí)現(xiàn)可靠連接的材料組合體系,例如鈦合金與不銹鋼、鋼與鋯合金、銅與鋁合金等,圖 1 所示的是異種金屬材料擴(kuò)散連接機(jī)理以及典型的應(yīng)用場(chǎng)景。以這些典型的異種金屬體系為代表的擴(kuò)散連接技術(shù)在尖端工業(yè)領(lǐng)域的應(yīng)用日益廣泛且在短期難以替代。如在航空航天發(fā)動(dòng)機(jī)中,為實(shí)現(xiàn)高溫強(qiáng)度與耐腐蝕性的最佳匹配,常采用鈦合金與不銹鋼的擴(kuò)散連接部件;在核反應(yīng)堆的精密結(jié)構(gòu)中,鋯合金與不銹鋼的可靠連接依賴于擴(kuò)散工藝;而在精密電子封裝領(lǐng)域,為解決散熱與電導(dǎo)率的協(xié)同問題,銅合金與鋁合金的擴(kuò)散鍵合已成為滿足高可靠性需求的重要技術(shù)途徑。
由于擴(kuò)散連接過程中母材不熔化,可有效避免熔焊中常見的氣孔、熱裂紋、偏析和粗大鑄造晶粒等固有缺陷,同時(shí)能顯著減小因異種材料熱膨脹系數(shù)失配而導(dǎo)致的宏觀殘余應(yīng)力和結(jié)構(gòu)變形,擴(kuò)散為異種材料實(shí)現(xiàn)高性能、高精度的連接提供了極具潛力的解決方案。
盡管擴(kuò)散連接在理論上具有上述諸多優(yōu)勢(shì),但在實(shí)際連接異種金屬時(shí),其過程涉及復(fù)雜的物理、化學(xué)與冶金學(xué)現(xiàn)象,仍面臨一系列基礎(chǔ)共性的科學(xué)與技術(shù)挑戰(zhàn),而這些挑戰(zhàn)根據(jù)異種材料組合的材料性質(zhì)的不同有所區(qū)別。通常,異種金屬材料擴(kuò)散連接材料體系可分為冶金相容性較好的體系、冶金相容性差的體系(化學(xué)冶金反應(yīng)極弱),以及有脆性相生成的體系。3 種異種材料體系與組合的技術(shù)難點(diǎn)和對(duì)應(yīng)的解決方向有所區(qū)別。
1)對(duì)于冶金相容性較好的異種金屬擴(kuò)散連接體系,典型的有異種鋼之間、銅/鎳、鈦/鋯等材料組合。由于其本身的元素互溶度很高,且原子極易發(fā)生互擴(kuò)散,因此該體系材料通常采用直接擴(kuò)散連接,以獲得更高的連接強(qiáng)度。目前,針對(duì)該體系的擴(kuò)散連接研究主要聚焦于工藝參數(shù)優(yōu)化,探索合適的工藝參數(shù)窗口達(dá)到擴(kuò)散連接接頭強(qiáng)度性能與母材加熱導(dǎo)致的性能退化的平衡。
2)對(duì)于冶金相容性差的異種金屬擴(kuò)散連接體系,如銅/鐵、鎢/銅、鉬/銅等材料組合。這類材料之間的冶金相容性差,其本質(zhì)是原子間缺乏相互溶解和結(jié)合的驅(qū)動(dòng)力。其連接主要依賴于擴(kuò)散接觸界面的機(jī)械互鎖和有限的表面原子擴(kuò)散,因此獲得高強(qiáng)度接頭非常困難。應(yīng)對(duì)這類問題的挑戰(zhàn)思路主要有兩種,首先是通過界面酸洗或者離子處理等方式實(shí)現(xiàn)表面活化,并配合較大的擴(kuò)散連接壓力和較高的加熱溫度,以最大限度實(shí)現(xiàn)界面原子擴(kuò)散,但這種技術(shù)方案獲得的擴(kuò)散接頭強(qiáng)度通常有一定限制,當(dāng)連接界面元素達(dá)到組合材料的最大固溶度后,擴(kuò)散將減弱。另一種技術(shù)方案是根據(jù)異種材料的特點(diǎn),針對(duì)性地在界面加入與兩側(cè)材料均有冶金相容性的第三組元材料中間層,如在鐵/銅擴(kuò)散體系中,加入與鐵和銅合金均具有焊接冶金相容性的鎳合金中間層,其可以通過鎳與兩側(cè)母材的擴(kuò)散與反應(yīng)實(shí)現(xiàn)銅/鐵的優(yōu)質(zhì)擴(kuò)散連接。
3)對(duì)于有脆性化合物(intermetallic compounds, IMCs)相生成的異種金屬擴(kuò)散連接體系,如鈦/鋼、銅/鈦、鎳/鈦、鋁/鋼、鋁/銅等。這類材料體系的擴(kuò)散連接中主要挑戰(zhàn)是界面反應(yīng)生成硬脆性的金屬間化合物相,其與母材之間巨大的材料性質(zhì)差異容易引發(fā)較大的集中應(yīng)力,在承載服役的條件下極易成為微裂紋的萌生源和擴(kuò)展路徑,嚴(yán)重劣化接頭的強(qiáng)度與韌性,導(dǎo)致其發(fā)生低應(yīng)力脆性斷裂。要實(shí)現(xiàn)這類材料體系良好的擴(kuò)散連接,目標(biāo)不是完全避免 IMC 的生成,而是精確控制 IMC 層的類型、厚度和形貌,抑制其過度生長(zhǎng),從而使得界面 IMC 不至于成為引發(fā)接頭失效的主要因素。目前的研究表明,可通過優(yōu)化工藝參數(shù)實(shí)現(xiàn)較低焊接溫度和較短保溫時(shí)間下的擴(kuò)散連接,抑制 IMC 的過度生長(zhǎng)。另外,通過添加中間層的方法也可以實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo),如在鈦/鋼之間加入鉭、鈮、釩等塑性好的金屬作為中間層,這些金屬與鈦和鐵均能夠有限固溶,且不易生成脆性相。

對(duì)于異種材料的擴(kuò)散連接,除上述 3 種材料體系因元素間冶金化學(xué)反應(yīng)類型的差異導(dǎo)致的不同擴(kuò)散行為之外,一些限制異種材料擴(kuò)散連接質(zhì)量的共性問題也值得深入探究。首先,異種材料之間物理性能存在差異,特別是熱膨脹系數(shù)(coefficient of thermal expansion,CTE)的失配,是影響連接質(zhì)量的另一關(guān)鍵因素。在擴(kuò)散連接的加熱和隨后的冷卻過程中,兩側(cè)材料因 CTE 不同將產(chǎn)生不協(xié)調(diào)的膨脹與收縮量。這種變形不匹配在界面及其附近區(qū)域會(huì)產(chǎn)生巨大的熱應(yīng)力。冷卻至室溫后,此應(yīng)力無法完全釋放,即保留為有害的殘余應(yīng)力。較大的殘余拉應(yīng)力不僅會(huì)間接降低接頭的疲勞壽命和承載能力,還可能直接引發(fā)界面開裂或促進(jìn)微裂紋的擴(kuò)展,對(duì)于高可靠性要求的應(yīng)用場(chǎng)景(如航空發(fā)動(dòng)機(jī)、核反應(yīng)堆)而言,這一問題尤為突出。
如何通過創(chuàng)新性的工藝與結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),例如引入 CTE 漸變的梯度中間層、添加塑性良好的軟質(zhì)中間層(如Ni、Cu、V 箔)來協(xié)調(diào)變形,或采用非晶中間層以利用其超塑性變形能力,從而實(shí)現(xiàn)接頭應(yīng)力的有效緩解與重新分布,仍是當(dāng)前該領(lǐng)域的難點(diǎn)與研究前沿。
另一方面,高精密制造領(lǐng)域的發(fā)展依賴于加工變形與過程溫度的嚴(yán)格控制,對(duì)異種材料擴(kuò)散連接技術(shù)提出了更為苛刻的要求,包括但不限于低溫連接、高精度連接以及快速連接等。理想的擴(kuò)散連接需要在足以驅(qū)動(dòng)原子充分?jǐn)U散的高溫下進(jìn)行,但高溫會(huì)帶來一系列負(fù)面效應(yīng)。因此,工藝上迫切需要通過降低連接溫度來抑制這些副作用。然而,降低溫度會(huì)急劇削弱原子的擴(kuò)散動(dòng)能,導(dǎo)致界面擴(kuò)散不充分,難以實(shí)現(xiàn)完整、可靠的冶金結(jié)合。這一“低能場(chǎng)”與“高效擴(kuò)散”之間的固有矛盾,構(gòu)成了實(shí)現(xiàn)高精度快速擴(kuò)散連接的最大技術(shù)壁壘。當(dāng)前的研究重點(diǎn)集中于如何通過多種活化手段在低溫下實(shí)現(xiàn)原子的快速遷移,例如:制備超平整的接觸表面以增加接觸面積;通過對(duì)擴(kuò)散表面的細(xì)晶和納米化處理以增加擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)力;利用等離子體去除表面氧化膜并以提高表面活性;采用短時(shí)超快加熱技術(shù)從而實(shí)現(xiàn)超短時(shí)間下的擴(kuò)散連接過程。利用這些方式,可以在一定程度上突破傳統(tǒng)熱擴(kuò)散的局限,實(shí)現(xiàn)低溫、低壓、短時(shí)條件下的高精度高效連接,這也是拓展擴(kuò)散連接技術(shù)應(yīng)用邊界的關(guān)鍵所在。
綜上所述,擴(kuò)散連接技術(shù)為實(shí)現(xiàn)異種材料的高性能連接開辟了重要途徑,但其實(shí)際應(yīng)用仍深受界面反應(yīng)、殘余應(yīng)力和擴(kuò)散溫度高三大基礎(chǔ)共性問題的制約。近年來,隨著先進(jìn)表征技術(shù)的應(yīng)用和表面處理技術(shù)的開發(fā),異種金屬擴(kuò)散連接研究取得了系列重要突破。但鑒于金屬材料種類繁多,異種材料組合更為繁雜多樣,本文在對(duì)異種材料擴(kuò)散連接研究進(jìn)行展開時(shí),依據(jù)擴(kuò)散連接技術(shù)在該材料中的應(yīng)用廣泛程度以及技術(shù)成熟度的高低來分類與排序。具體地,以鋼合金為代表的黑色金屬材料是工業(yè)化應(yīng)用最為廣泛、研究也最深入的金屬材料體系,其擴(kuò)散連接技術(shù)相對(duì)成熟,常作為與其他金屬連接的“基準(zhǔn)”。其次是在有色金屬體系中擴(kuò)散連接需求較大,并且高溫應(yīng)用廣泛的鎳及鎳基合金。隨后,依據(jù)在有色金屬材料范圍中熔點(diǎn)的高低,依次以鈦合金、銅合金以及鋁合金的順序展開討論。本文旨在系統(tǒng)梳理異種金屬擴(kuò)散連接的研究現(xiàn)狀,總結(jié)界面結(jié)構(gòu)調(diào)控、工藝創(chuàng)新與接頭性能優(yōu)化方面的主要進(jìn)展,為擴(kuò)散連接新工藝的開發(fā)提供方案參考,并對(duì)未來發(fā)展趨勢(shì)作出展望,以推動(dòng)擴(kuò)散連接技術(shù)在高性能裝備中的更廣泛應(yīng)用。
1、鋼合金與異種金屬擴(kuò)散連接
1.1 鋼與異種鋼、鎳合金的擴(kuò)散連接
在鋼與異種材料的擴(kuò)散連接中,異種鋼(包括碳鋼、合金鋼、不銹鋼等)之間以及鋼與鎳合金之間的擴(kuò)散連接廣泛用于高性能部件制造,如航空發(fā)動(dòng)機(jī)渦輪盤(鋼/高溫鎳基合金)、核電壓力容器(耐蝕合金異種鋼)的拼接,或需避免熔焊熱影響區(qū)性能下降的場(chǎng)景(異種鋼精密組合模具)。異種鋼之間以及鋼與鎳合金之間的冶金相容性好,接頭連接機(jī)制主要為擴(kuò)散形成固溶體組織,主元元素之間無金屬間化合物生成,擴(kuò)散連接關(guān)鍵點(diǎn)在于工藝參數(shù)優(yōu)化、促進(jìn)界面結(jié)合、減少缺陷,從而提升接頭性能[1-2],因此將這兩類
異種材料組合單獨(dú)討論。
1.1.1 異種鋼的擴(kuò)散連接
在石油、石化、核和海洋工業(yè)等行業(yè)中,異種鋼合金的焊接接頭因具有高抗拉強(qiáng)度和良好的韌性,在一些復(fù)合過渡接頭以及承載結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)中有大量的應(yīng)用。由于具有相似的材料屬性和晶格結(jié)構(gòu),異種鋼之間通過直接擴(kuò)散的方式就可實(shí)現(xiàn)較好的連接。如在 X70 鋼與雙相不銹鋼的擴(kuò)散連接中,Baghdadi 等 [3]采用1150 ℃的連接溫度和 5 h 的保壓時(shí)間工藝就實(shí)現(xiàn)了二者的直接擴(kuò)散連接。界面顯微組織結(jié)果顯示,界面發(fā)生良好冶金結(jié)合,無明顯孔隙或裂紋等缺陷。XRD 結(jié)果表明擴(kuò)散焊接過程不會(huì)在界面處形成新相,F(xiàn)e、Cr 和 Ni 原子在界面上的相互擴(kuò)散是實(shí)現(xiàn)焊接的主要機(jī)制。
為了提高異種鋼擴(kuò)散焊接接頭的質(zhì)量,一些學(xué)者基于對(duì)焊接方法的改進(jìn)和添加中間層的方式也獲得了良好的研究效果。其中脈沖壓力輔助擴(kuò)散焊接(impulse pressure assisted diffusion bonding, IPADB)是通過周期性壓力脈沖在界面產(chǎn)生微觀變形,減少微孔隙并增加金屬接觸位點(diǎn),從而產(chǎn)生高質(zhì)量的接頭。Sharma等 [4]對(duì) 304 不銹鋼 IPADB 接頭進(jìn)行了研究。當(dāng)焊接溫度從 850 ℃升高至 950 ?℃時(shí),界面結(jié)合率從 51.36%提高到 91.25%,接頭抗拉剪能力從 25.41 kN 增加到 34.42 kN。Sharma 等[5]通過調(diào)整擴(kuò)散連接初期的壓力脈沖,實(shí)現(xiàn)了發(fā)電廠關(guān)鍵部件 P92 鋼與 316L 奧氏體不銹鋼接頭的 IPADB,研究表明,壓力脈沖是促進(jìn)接觸面的塑性變形以及動(dòng)態(tài)再結(jié)晶的主要因素,從而使得界面實(shí)現(xiàn)牢固的冶金結(jié)合,如圖 2 所示。值得注意的是,該技術(shù)的主要價(jià)值還體現(xiàn)在,通過施加脈沖壓力實(shí)現(xiàn)界面接觸,可以在機(jī)加工表面狀態(tài)下的高質(zhì)量直接連接,省去了耗時(shí)的表面拋光預(yù)處理,進(jìn)而顯著提升異種鋼材料的擴(kuò)散連接在電力與發(fā)電行業(yè)應(yīng)用的生產(chǎn)效率。

添加中間層可以在連接界面形成一定的成分濃度梯度,促進(jìn)界面間原子的擴(kuò)散,顯著縮短擴(kuò)散連接時(shí)間。陳永充等 [6]選擇純 Fe 作為中間層擴(kuò)散連接低活化鐵素體/馬氏體鋼。結(jié)果表明,擴(kuò)散連接接頭的顯微組織由母材的板條馬氏體、連接界面的 Fe-Cr 固溶體擴(kuò)散層和中心層未發(fā)生擴(kuò)散的純 Fe 層組成(圖 3),無脆性金屬間化合物生成;溫度從 950 ℃升至 1100 ℃時(shí),Cr 在純 Fe 中的擴(kuò)散系數(shù)從 1.2×10?1? m2/s 增至1.3×10?1? m2/s,擴(kuò)散層厚度隨之增加。Bukovská等 [7]采用 Ni 中間層成功擴(kuò)散焊接了 304 不銹鋼和 316L 不銹鋼,并測(cè)量了 Ni 在兩種鋼中的擴(kuò)散系數(shù)。基于 Arrhenius 方程,制定了用于 304、316L 不銹鋼和 Ni 中間層間界面擴(kuò)散區(qū)寬度的廣義方程,計(jì)算值與實(shí)測(cè)值吻合良好。

Sun 等 [8]采用真空擴(kuò)散焊接法制備 304 不銹鋼/20 碳鋼雙金屬接頭,研究了固溶處理前后的界面微觀結(jié)構(gòu)和結(jié)合強(qiáng)度。304 鋼和 20 碳鋼在 1380 ℃/60 min 條件下形成了牢固的冶金結(jié)合,沒有未焊合等缺陷。Cr 和 Ni 原子從 304 鋼擴(kuò)散到 20 碳鋼,C 原子從 20 碳鋼擴(kuò)散到 304 鋼,形成滲碳區(qū)域。在 20 碳鋼側(cè)形成平均寬度約為 20 μm 的珠光體區(qū)域。固溶處理后,滲碳區(qū)形成奧氏體化,并伴有孿晶的形成。獲得擴(kuò)散接頭的界面結(jié)合強(qiáng)度為 485 MPa,經(jīng)固溶處理后增加到 547 MPa。
對(duì)異種鋼擴(kuò)散連接最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能進(jìn)行匯總,結(jié)果見表 1。
表 1 異種鋼擴(kuò)散連接最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能 [1,2,4,8-9]
| 序號(hào) | 材料 | 工藝 | 參數(shù) | 力學(xué)性能 |
| 1 | 316L | 直接擴(kuò)散焊 | 1120 ℃/120 min/7 MPa | 抗拉 532 MPa |
| 2 | 316L | 直接擴(kuò)散焊 | 1100 ℃/180 min/10 MPa | 抗拉 484 MPa |
| 3 | 304 | IPADB | 950 ℃/30 min/7.5~15 MPa | 拉剪 86 MPa |
| 4 | 410/446 | BNi-2/TLP | 1050 ℃/60 min/0.3 MPa | 抗剪 472 MPa |
| 5 | 304/20 碳鋼 | 真空擴(kuò)散焊 | 1380 ℃/60 min | 抗拉 485 MPa |
1.1.2 鋼與鎳合金的擴(kuò)散連接
鎳基高溫合金以高熔點(diǎn)、優(yōu)異的高溫強(qiáng)度、耐蝕性及抗氧化性著稱,是航空發(fā)動(dòng)機(jī)渦輪葉片、燃燒室、導(dǎo)向葉片等高溫部件的核心材料。鋼與鎳基高溫合金的擴(kuò)散連接需求集中于高溫承力構(gòu)件的一體化制造。
由于鋼與鎳基高溫合金(以 Ni 為基體,含 Cr、Mo、W、Co 等)的主元元素固溶度較高,且 Fe 與 Ni 無化合物生成,因此鋼與鎳基合金的焊接相容性較好。但需要注意的是,鋼合金與鎳基合金中的強(qiáng)化相(如γ'相 Ni?Al、碳化物 M??C?)通常在連接界面處富集會(huì)形成擴(kuò)散壁壘,擴(kuò)散連接存在一定的挑戰(zhàn)。
近年來,國(guó)內(nèi)外學(xué)者圍繞界面行為調(diào)控、工藝參數(shù)優(yōu)化、表面/中間層改性等方向開展了系統(tǒng)研究。Zhang等 [10]基于分子動(dòng)力學(xué)(molecular dynamics, MD)模擬揭示了 304 不銹鋼與純 Ni 的擴(kuò)散焊接機(jī)理,研究表明,粗糙界面的凹凸結(jié)構(gòu)為原子擴(kuò)散提供更多的短程路徑,顯著促進(jìn)擴(kuò)散。溫度在界面擴(kuò)散中起著主要作用,隨著溫度的升高,擴(kuò)散的原子數(shù)量增加,擴(kuò)散距離也增加。壓力通過變形界面粗糙結(jié)構(gòu)增加接觸面積(促進(jìn)擴(kuò)散),總體影響弱于溫度。Negemiya 等 [11]探究了工藝參數(shù)對(duì) 410 馬氏體不銹鋼和 Su 718 鎳基高溫合金擴(kuò)散焊接接頭組織和力學(xué)性能的影響,研究結(jié)果顯示,焊接溫度對(duì)對(duì)接頭質(zhì)量有顯著影響。980 ℃時(shí),界面生成大量δ相,接頭強(qiáng)度下降;超過 1000 ℃,鋼與鎳基合金晶粒過度長(zhǎng)大,導(dǎo)致晶界弱化,接頭延伸率降低。接頭斷口表明,鎳基合金側(cè)呈現(xiàn)晶間斷裂,馬氏體不銹鋼側(cè)為延性穿晶斷裂,斷裂面形成 Fe2Ti、
FeNi3、NiTi2、Cr2Ti、NbNi3等金屬間化合物和γ(Fe,Ni)相。
由于鋼合金中的微量元素 Ti 金屬活性較高,極易與鎳合金中的 Fe 或 Al 之間發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成金屬間化合物,影響接頭性能,通過添加中間層可以有效阻隔不利于接頭的反應(yīng)進(jìn)程。Peng 等 [12]采用純 Ni 中間層真空擴(kuò)散焊接 Ni3Al 基高溫合金和 S31042 鋼,結(jié)果表明,焊接過程中形成的 AlN 相阻礙了原子擴(kuò)散,降低了接頭性能。當(dāng) Ni 層間厚度為 15 μm 時(shí),接頭強(qiáng)度達(dá)到 Ni3Al 基合金的 96%,伸長(zhǎng)率為 Ni3Al 基金屬的 320%和 S31042 合金的 62%(圖 4),γ'相均勻沉淀和晶界互熔有助于接頭的高強(qiáng)度和高伸長(zhǎng)率。接
頭斷裂機(jī)制為韌性斷裂,斷口處存在韌窩。
表 2 總結(jié)了鋼和鎳基高溫合金擴(kuò)散焊最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能。

表 2 鋼和鎳基高溫合金擴(kuò)散焊最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能 [11-15]
| 序號(hào) | 材料 | 工藝 | 參數(shù) | 力學(xué)性能 |
| 1 | 410/Su 718 | 直接擴(kuò)散焊 | 980 ℃/75 min/16 MPa | 抗拉 355 MPa |
| 2 | S31042/Ni?Al | Ni 中間層 | 1150 ℃/120 min/5 MPa | 抗拉 960 MPa |
| 3 | S31042/Ni?Al | SSN | 1000 ℃/120 min/5 MPa | 抗拉 710 MPa |
| 4 | 316L/Inconel 718 | 焊后熱機(jī)械處理 | 1100 ℃/60 min/10 MPa | 抗拉 500 MPa |
| 5 | 316LN/IN718 | TLP/PBHT | 1050 ℃/120 min | 抗拉 478 MPa |
1.2 鋼與銅、高熵合金等擴(kuò)散連接
在鋼與異種材料的連接組合中,鋼/銅以及鋼/高熵合金等材料體系之間具有較差的冶金相容性,界面兩側(cè)元素互擴(kuò)散程度較低,同時(shí)主元元素又無較為明顯的冶金化學(xué)反應(yīng),無金屬間化合物產(chǎn)生。通常通過工藝參數(shù)優(yōu)化,以及添加能與兩側(cè)材料具有較好冶金相容性的材料實(shí)現(xiàn)二者的緊密連接。因此將這兩類材料組合一并討論。
1.2.1 鋼與銅合金的擴(kuò)散連接
鋼與銅合金的擴(kuò)散連接在航空航天、核能領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用需求。鋼與銅合金(以 Cu 為基體,含Zn、Al、Ni、Be 等)的擴(kuò)散連接核心優(yōu)勢(shì),在于結(jié)合鋼的高強(qiáng)度與銅合金的高導(dǎo)電性、高導(dǎo)熱性及耐腐蝕性。這種復(fù)合結(jié)構(gòu)廣泛應(yīng)用于電力電子、軌道交通和航空航天等領(lǐng)域。脆性金屬間化合物的生成及較大的殘余應(yīng)力是鋼與銅合金擴(kuò)散連接的難點(diǎn)。
Akbar 等 [16]對(duì) 304 不銹鋼與無氧銅進(jìn)行了直接擴(kuò)散連接,發(fā)現(xiàn)界面生成 Cu-Ni 固溶相,接頭抗拉強(qiáng)度達(dá) 153 MPa,是冷拔銅的 66.5%,斷裂模式為銅側(cè)延性穿晶斷裂。Sebastian 等 [17]采用 Ni 中間層,發(fā)現(xiàn) Cu/Ni和鎳/鋼界面形成獨(dú)立擴(kuò)散區(qū),825 ℃/30 min/5 MPa 參數(shù)下剪切強(qiáng)度最大。Ekrami 等 [18]采用 Ni/Ag 復(fù)合中間層擴(kuò)散連接 316 不銹鋼與純銅。750 ℃下,界面處即可實(shí)現(xiàn)良好結(jié)合,接頭抗拉強(qiáng)度為 158 MPa,但不銹鋼/鎳界面仍形成 FeNi3金屬間相。
對(duì)于擴(kuò)散連接工藝的改進(jìn)以及新工藝的應(yīng)用可以實(shí)現(xiàn)更為高效的擴(kuò)散連接。如 Kaya 等 [19]采用外加電流輔助擴(kuò)散連接 304 不銹鋼和銅合金。當(dāng)施加外部電流時(shí),連接試樣的抗拉強(qiáng)度更高,原子的擴(kuò)散距離更遠(yuǎn)。Yuan 等 [20]采用脈沖壓力輔助擴(kuò)散焊接技術(shù),結(jié)果顯示,脈沖壓力有利于減少微孔數(shù)量,添加 Ni 中間層后,微孔數(shù)量進(jìn)一步減少。Ni 作為過渡層和阻擋層,可以阻礙 Fe、Cr 和 Cu 元素的相互擴(kuò)散。
1.2.2 鋼與高熵合金的擴(kuò)散連接
高熵合金(high-entropy alloys, HEA)是由 5 種及以上主元(如 Fe、Co、Cr、Ni、Al 等)以等原子比或近等原子比混合形成的新型合金,具有高熵效應(yīng)、高硬度、優(yōu)異的耐蝕性及寬溫域穩(wěn)定性等獨(dú)特優(yōu)勢(shì),是航空航天、核能、高端裝備等領(lǐng)域的“性能革命性材料”。鋼與高熵合金擴(kuò)散焊接的難點(diǎn)在于脆性金屬間化合物的生成及擴(kuò)散速率差異導(dǎo)致的成分偏析。
李娟等[21]研究了 CoCrFeNiCu 高熵合金和 304 不銹鋼在不同溫度下的固相擴(kuò)散焊,研究表明:低溫下界面處殘留有孔洞;隨著溫度的升高,擴(kuò)散能力增強(qiáng),界面處氣孔消失;在擴(kuò)散層內(nèi)沒有發(fā)現(xiàn)金屬間化合物,形成了全固溶組織,厚度在 10~31 μm。Sun 等 [22]將 Cr0.8FeMn1.3Ni1.3 高熵合金和 316 不銹鋼擴(kuò)散連接,發(fā)現(xiàn)冷軋變形引起的位錯(cuò)介導(dǎo)擴(kuò)散途徑能夠增強(qiáng)界面原子擴(kuò)散。位錯(cuò)密度增加時(shí)(形變量 20%),擴(kuò)散活化能會(huì)大幅(約 41%)。同時(shí),鐵從 316 鋼到 HEA 的擴(kuò)散系數(shù)從 9.35×10-15 m2/s 顯著增加到 2.15×10-14m2/s,極限抗拉強(qiáng)度提高了 9%。
由于材料自身的遲滯效應(yīng)特征,高熵合金與異種金屬的緩慢擴(kuò)散限制了其在實(shí)際應(yīng)用中與其他成分的擴(kuò)散結(jié)合。Gao 等[23]對(duì) CoCrFeMnNi 高熵合金和 304 不銹鋼進(jìn)行表面機(jī)械研磨處理(surface mechanicalattrition treatment, SMAT),在相對(duì)較低的溫度下進(jìn)行擴(kuò)散焊接。研究結(jié)果表明,SMAT 后 Fe 原子的擴(kuò)散距離顯著增加,HEA/不銹鋼接頭在 850 ℃(約 0.63 Tm,Tm 熔化溫度)下即可達(dá)到 320 MPa 的抗拉強(qiáng)度。如圖 5 所示的分子動(dòng)力學(xué)模擬表明,由于晶界處的快速擴(kuò)散,F(xiàn)e 在多晶模型中的表觀擴(kuò)散率明顯高于單晶模型。在實(shí)驗(yàn)中,界面 EDS 線掃描結(jié)果驗(yàn)證了,未作表面處理以及 SMAT 處理 2h 和 4 h 對(duì)應(yīng)的不銹鋼中的 Fe 穿過界面,在高熵合金側(cè)的擴(kuò)散深度依次為 3.1、5.2 和 11.0 μm,證實(shí)了 SMAT 表面處理對(duì)于界面元素?cái)U(kuò)散速率具有顯著的提升作用。
表 3 總結(jié)了鋼和銅合金、高熵合金擴(kuò)散焊最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能。

表 3 鋼和銅合金、高熵合金擴(kuò)散焊最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能 [16-18,19-26]
| 序號(hào) | 材料 | 工藝 | 參數(shù) | 力學(xué)性能 |
| 1 | 304/Cu | 直接擴(kuò)散焊 | 650 ℃/45 min/30 MPa | 抗拉 153 MPa |
| 2 | 304/Cu | Ni 中間層 | 825 ℃/30 min/5 MPa | 拉剪 8 MPa |
| 3 | 316/Cu | Ni/Ag 中間層 | 750 ℃/60 min/12 MPa | 抗拉 158 MPa |
| 4 | 304/Cu | Ni 中間層 / IPADB | 825 ℃/20 min/5~20 MPa | 抗拉 217 MPa |
| 5 | 1Cr18Ni9Ti/Cu | 錫青銅 / Au 中間層 / TLP | 850 ℃/60 min/3 MPa | 抗拉 228 MPa |
| 6 | 42CrMo / 錫青銅 | Ni 中間層 | 850 ℃/60 min/4 MPa | 抗剪 221 MPa |
| 7 | 304/CoCrFeNiCu | 直接擴(kuò)散焊 | 1050 ℃/120 min/20 MPa | 抗拉 500 MPa |
| 8 | 316/Cr?.?FeMn?.?Ni?.? | 冷軋變形 | 900 ℃/60 min/25 MPa | 抗拉 451 MPa |
| 9 | 304/CoCrFeMnNi | SMAT | 850 ℃/120 min/20 MPa | 抗拉 320 MPa |
| 10 | 316/CoCrNi | SPS | 1050 ℃/60 min/25 MPa | 抗拉 468 MPa |
1.3 鋼與鋁、鈦、鋯等合金擴(kuò)散連接
隨著輕量化設(shè)計(jì)需求的激增,一些鋼合金/與鋼有 IMCs 生成的異種金屬擴(kuò)散連接接頭得到廣泛應(yīng)用,如鋁鋼/鋁、鋼/鈦以及鋼/鋯合金等。這些復(fù)合結(jié)構(gòu)固然能發(fā)揮異種材料良好的性能,但其結(jié)構(gòu)強(qiáng)度與服役性能嚴(yán)重依賴界面的連接質(zhì)量,須重點(diǎn)關(guān)注對(duì)于界面 IMCs 層的類型、厚度和形貌的調(diào)控,抑制其過度生長(zhǎng)。
1.3.1 鋼與鋁合金的擴(kuò)散連接
鋁/鋼復(fù)合結(jié)構(gòu)(如汽車車身、軌道交通部件)因兼具鋁合金的低密度與不銹鋼/碳鋼的高強(qiáng)度,成為替代單一金屬的必然趨勢(shì)。然而,鋁(Al)與鋼(Fe 基合金)的晶體結(jié)構(gòu)、物理性能及化學(xué)活性差異顯著,導(dǎo)致其擴(kuò)散焊接性極差,主要體現(xiàn)在以下 3 個(gè)方面:Al 表面極易形成穩(wěn)定而致密的氧化膜,焊接時(shí)氧化膜難以破碎,阻礙原子擴(kuò)散并引發(fā)夾雜物,破壞接頭連續(xù)性;連接界面易生成脆性的金屬間化合物,接頭易因孔洞、微裂紋擴(kuò)展而脆斷;Al 與鋼的熱膨脹系數(shù)差異導(dǎo)致冷卻時(shí)界面產(chǎn)生顯著熱應(yīng)力,進(jìn)一步加劇微裂紋萌生。早在 1999 年,Kuroda 等[27]對(duì) A6061 鋁合金與 SUS316 不銹鋼的直接真空擴(kuò)散焊進(jìn)行了較為詳細(xì)的研究,其擴(kuò)散連接壓力為 9.8 MPa,擴(kuò)散時(shí)間 0.3~9.0 ks。EDS 結(jié)果顯示界面生成的金屬間化合物主要是Fe2Al5和 FeAl3,且反應(yīng)層的生長(zhǎng)符合拋物線規(guī)律。在擴(kuò)散焊初期,由于表面氧化膜的作用,反應(yīng)層生長(zhǎng)極慢,隨著氧化膜的破碎,反應(yīng)層按拋物線規(guī)律正常生長(zhǎng),其激活能為 187 kJ/mol,生長(zhǎng)速度受控于 Fe 原子在 A6061 鋁合金中的擴(kuò)散;當(dāng)反應(yīng)層厚度為 1~2 μm 時(shí)接頭強(qiáng)度達(dá)到最大值 200 MPa。反應(yīng)層厚度過小,
母材間擴(kuò)散反應(yīng)不充分。厚度過大,反應(yīng)層易產(chǎn)生孔洞和微裂紋等缺陷。
目前,避免和減少 Fe-Al 金屬間化合物的產(chǎn)生是獲得高強(qiáng)度鋁/鋼接頭的關(guān)鍵,在鋁合金和鋼之間添加適當(dāng)?shù)闹虚g層是限制脆性金屬間化合物生長(zhǎng)的有效方法之一,可有效提高接頭的力學(xué)性能。Yu 等 [28]采用熱補(bǔ)償電阻擴(kuò)散焊技術(shù),在 6061 鋁合金與 304 不銹鋼間引入 Ni 中間層,成功制備了大面積鋁/鎳/鋼接頭(圖 6)。在最終的鋁/鋼接頭中,鋁合金和中間層之間形成了一個(gè)明顯的擴(kuò)散層,其主要成分是 Al(s, s)。界面結(jié)構(gòu)為鋁合金、擴(kuò)散層、中間層和鋼,有效阻隔 Fe 與 Al 直接接觸。實(shí)驗(yàn)表明,Al/Ni/鋼焊接接頭的
拉伸剪切載荷達(dá)到 1793.3 N,是直接擴(kuò)散焊獲得的鋁/鋼接頭的 3 倍。斷裂主要發(fā)生在鋁合金和 Ni 中間層之間的界面,XRD 分析結(jié)果證實(shí),在斷裂表面生成了 Al(s, s)、Fe(s, s)和 Ni(s, s)等固溶體。

Salman 等 [29]對(duì) 7075 鋁合金和 304L 不銹鋼進(jìn)行了擴(kuò)散接合,并對(duì)所得接合界面的力學(xué)、微觀結(jié)構(gòu)、納米壓痕和壓痕蠕變進(jìn)行了評(píng)估。結(jié)果顯示,在鋁/鋼結(jié)合界面上形成了 FeAl3、FeAl2、FeNi3和 Fe3Ni2等金屬間化合物,硬度達(dá) 3.5 GPa,比 304L 鋼高 15%、比鋁合金高 454%;連接界面的蠕變深度分別比 7075
鋁合金和 304L 鋼基體小 49%和 5%,金屬間化合物的形成顯著降低了接頭的強(qiáng)度,平均抗剪強(qiáng)度僅為 67MPa,約為鋁合金基體的 58%。
表 4 總結(jié)了鋼和鋁合金擴(kuò)散焊最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能。
表 4 鋼和鋁合金擴(kuò)散焊最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能 [27,28,29]
| 序號(hào) | 材料 | 工藝 | 參數(shù) | 力學(xué)性能 |
| 1 | 316/6061 | 直接擴(kuò)散焊 | 550 ℃/120 min/9.8 MPa | 抗拉 200 MPa |
| 2 | 304/6061 | Ni 中間層 / 電阻擴(kuò)散焊 | 4 s/0.2 MPa | 拉剪 5 MPa |
| 3 | 304L/7075 | 直接擴(kuò)散焊 | 500 ℃/60 min/5 MPa | 抗剪 67 MPa |
1.3.2 鋼與鈦合金的擴(kuò)散連接
鈦具有密度小、比強(qiáng)度高、耐蝕性優(yōu)異等優(yōu)點(diǎn),純鈦或鈦合金與不銹鋼結(jié)合形成的復(fù)合構(gòu)件,既能保留不銹鋼的優(yōu)良性能,又能減輕質(zhì)量。航空航天領(lǐng)域中的很多部件,如衛(wèi)星燃料噴注器及姿態(tài)推動(dòng)控制系統(tǒng)中的部件、航天器的自鎖閥、某些飛行器推進(jìn)系統(tǒng)的管路連接等,都需要兼有鈦和鋼的優(yōu)良特性的異種材料復(fù)合連接件。2017 年,徐家磊等 [30]等對(duì) TA2 純鈦與 14MnMoVN 鋼的真空擴(kuò)散焊的研究表明,界面形成斷續(xù)的化合物層,主要為 Ti-Fe 金屬間化合物。接頭抗拉強(qiáng)度僅為 182 MPa,遠(yuǎn)低于鈦母材和鋼母材的抗拉強(qiáng)度。Chen 等[31]使用真空擴(kuò)散焊成功實(shí)現(xiàn)純鈦和中碳鋼的連接。實(shí)驗(yàn)表明,保溫時(shí)間小于 2 h 時(shí),界面未實(shí)現(xiàn)完全連接,保溫時(shí)間延長(zhǎng)至 3 h 時(shí),界面生成 TiC、TiFe、Fe?Ti 混合相,接頭強(qiáng)度隨保溫時(shí)間呈先增后降的趨勢(shì)(圖 7),斷口上發(fā)現(xiàn)層狀結(jié)構(gòu)的 TiC,表明 TiC 脆性相厚度是影響接頭力學(xué)性能的關(guān)鍵因素。

由于鈦和鋼的物理和機(jī)械性能差異極大,通過施加塑性較好的銅過渡層可以有效緩解接頭殘余應(yīng)力集中,改善接頭的性能。郭悅等 [32]在 TA2 鈦與 14MnMoVN 鋼間引入 Cu 箔,形成“鈦/銅/鋼”復(fù)合界面。Cu 與 Ti 反應(yīng)生成 Cu-Ti 金屬間化合物相,但 Cu 與鋼(Fe 基體)形成良好的擴(kuò)散過渡區(qū),最終接頭抗拉強(qiáng)度提升至 299 MPa,相比于鈦鋼直接擴(kuò)散焊接接頭的強(qiáng)度有大幅提高,斷裂發(fā)生在 Cu-Ti 結(jié)合區(qū)。Szwed等[33]使用鎳箔作為中間層,對(duì)純鈦和 X5CrNi18-10 不銹鋼進(jìn)行瞬時(shí)液相擴(kuò)散焊接。擴(kuò)散界面無裂紋,僅在材料邊緣觀察到柯肯達(dá)爾孔洞。焊接溫度為 950 ℃時(shí),鈦側(cè)的結(jié)構(gòu)由共析混合物αTi+Ti2Ni 和金屬間相 Ti2Ni、TiNi 和 TiNi3層組成,鎳中間層阻止了 Ti 向不銹鋼側(cè)的擴(kuò)散,避免了 Fe-Ti 金屬間相的形成,鎳和不銹鋼之間形成固溶體γFe+Ni 層。但溫度升至 1000 ℃時(shí),Ti 原子突破 Ni 層擴(kuò)散至鋼側(cè),生成 FeTi 相,導(dǎo)致接頭強(qiáng)度下降。
Ti 和 Ag 之間的界面反應(yīng)產(chǎn)物為 TiAg,盡管其具有金屬間化合物的性質(zhì),但表現(xiàn)出顯著的斷裂韌性,而 Fe-Ag 體系中不會(huì)形成金屬間化合物。因此 Feng 等[34]采用 Ag 中間層對(duì)純 Ti 與 17-4PH 不銹鋼進(jìn)行擴(kuò)散連接,結(jié)果顯示:Ag 中間層可以有效抑制 Ti 與 17-4PH 不銹鋼之間的相互擴(kuò)散和反應(yīng),避免了 Ti-Fe 金屬間相的形成。短時(shí)間保溫(<30 min)時(shí),界面由 TiAg 層、殘余 Ag 層及 Ag-Fe 擴(kuò)散層組成,接頭抗拉強(qiáng)度達(dá) 420 MPa,斷裂模式為 Ag 層的延性斷裂。
表 5 總結(jié)了鋼和鈦合金擴(kuò)散焊最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能。
表 5 鋼和鈦合金擴(kuò)散焊最優(yōu)工藝下接頭的力學(xué)性能 [27-36]
| 序號(hào) | 材料 | 工藝 | 參數(shù) | 力學(xué)性能 |
| 1 | 14MnMoVN/TA2 | 直接擴(kuò)散焊 | 900 ℃/60 min/5~7 MPa | 抗拉 182 MPa |
| 2 | 中碳鋼 / Ti | 直接擴(kuò)散焊 | 850 ℃/180 min/5 MPa | 抗拉 43 MPa |
| 3 | 14MnMoVN/TA2 | Cu 中間層 | 900 ℃/90 min/5 MPa | 抗拉 299 MPa |
| 4 | 17-4PH/Ti | Ag 中間層 | 850 ℃/20 min/5 MPa | 抗拉 420 MPa |
| 5 | G50/TC21 | Mo/Ni 中間層 | 930 ℃/60 min/25 MPa | 抗拉 631 MPa、抗剪 274 MPa |
| 6 | 316L/TC4 | AlCoCrCuNi? 中間層 | 1010 ℃/60 min/1 MPa | 抗剪 214 MPa |
1.3.3 鋼與鋯合金的擴(kuò)散連接
鋯合金因其良好的中子截面、足夠的機(jī)械性能和優(yōu)異的耐腐蝕性而廣泛應(yīng)用于核工業(yè),鋼與鋯合金的擴(kuò)散連接集中于核反應(yīng)堆內(nèi)部承力構(gòu)件的一體化制造,如燃料包殼與鋼制端塞、壓力管與鋼制支撐環(huán)的連接,旨在通過無焊縫設(shè)計(jì)提升結(jié)構(gòu)可靠性與抗輻照性能。Zr-2 和 Zr-4 合金的熔點(diǎn)為 1850 ℃,高于銅和鈦的熔點(diǎn),其與鋼的擴(kuò)散連接通常在更高的溫度下進(jìn)行,并且界面處會(huì)有脆性相生成與成分偏析。
Abdelatif 等 [37]對(duì) 304L 不銹鋼和 Zr-4 合金進(jìn)行了直接擴(kuò)散連接,結(jié)果表明,在 820 ℃下界面未實(shí)現(xiàn)有效連接,原因是鋼和鋯合金化學(xué)元素的互溶性非常低。在 950 ℃下,鋼/Zr-4 合金界面處形成了一個(gè)由 3層組成的反應(yīng)區(qū)。鋼側(cè)的第 1 層(α-(Fe,Cr))和 Zr-4 側(cè)的第 3 層(Zr2(Fe,Ni))是單相的。中間層是兩相的(ε-Zr(Cr,F(xiàn)e)2+Zr2(Fe,Ni)),硬度最大,約 1120 HV。斷裂位于中間層,屬于穿晶斷裂。Bhanumurthy 等[38]使用 Ni-Cu-Nb 夾層將 304L 不銹鋼連接到 Zr-2 合金,結(jié)果顯示,鋼/鎳、Ni/Cu、Cu/Nb和 Nb/Zr-2 界面發(fā)生了元素的相互擴(kuò)散,且不存在任何金屬間化合物。870 ℃/2 h 參數(shù)下接頭的最大抗拉強(qiáng)度達(dá) 400 MPa,所有試樣在銅/鈮或銅層內(nèi)部斷裂,斷口中存在等軸韌窩,表明其為延性斷裂。Kumar 等[39]采用擴(kuò)散焊接工藝,使用鎳合金夾層連接超雙相不銹鋼和鋯合金。在雙相鋼/鎳界面未發(fā)現(xiàn)金屬間化合物,但在 Ni/Zr 界面處觀察到分層的 Ni5Zr、Ni10Zr7、NiZr 和 NiZr2金屬間相,反應(yīng)層的寬度隨焊接溫度的升高而增加(圖 8)。900 ℃下接頭抗拉強(qiáng)度達(dá) 370 MPa(伸長(zhǎng)率 7.9%),但高溫下易發(fā)生脆斷。

綜上所述,鋼與異種金屬的擴(kuò)散連接通過冶金結(jié)合實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)一體化,接頭兼具鋼的高強(qiáng)度、高韌性及異種金屬的獨(dú)特性能,是高端裝備輕量化、高性能化的關(guān)鍵技術(shù)。其中,脆性金屬間化合物生成、界面殘余應(yīng)力、擴(kuò)散速率差異與成分偏析,是獲得鋼與異種金屬高質(zhì)量接頭的難點(diǎn),未來通過新型中間層設(shè)計(jì)、先進(jìn)工藝創(chuàng)新等手段,有望突破技術(shù)瓶頸,推動(dòng)復(fù)合擴(kuò)散接頭在航空航天、核能、電力電子等領(lǐng)域的更廣泛應(yīng)用。
2、鎳合金與異種金屬擴(kuò)散連接
鎳基合金以其良好的力學(xué)性能及優(yōu)秀的加工性、耐腐蝕性,目前廣泛應(yīng)用于航空航天、能源等領(lǐng)域 [40-42]。通常,由于鎳合金本身的材料特性,其可與多種金屬元素可發(fā)生化學(xué)反應(yīng);同時(shí)又由于鎳金屬對(duì)于雜質(zhì)元素具有高度敏感性,因此在使用常規(guī)熔焊技術(shù)對(duì)其進(jìn)行連接時(shí)接頭內(nèi)易形成塊狀金屬間化合物和凝固裂紋,焊接殘余應(yīng)力和變形大,導(dǎo)致焊縫惡化 [43- 44]。擴(kuò)散焊接可以在避免裂紋的同時(shí),使組織表現(xiàn)出連續(xù)的微觀結(jié)構(gòu)和較高的接頭強(qiáng)度。而針對(duì)異種鎳合金之間以及鎳/銅合金之間的擴(kuò)散連接,由于界面兩側(cè)冶金相容性較好,固溶度較高,其較為適合直接擴(kuò)散連接。研究工作應(yīng)更關(guān)注于對(duì)于該異種材料體系擴(kuò)散連接的工藝參數(shù)優(yōu)化,或者低熔點(diǎn)中間層的實(shí)現(xiàn)液相擴(kuò)散焊,以及連接溫度的降低,避免高溫對(duì)于母材性能的損傷。
2.1 異種鎳合金間的擴(kuò)散連接
鎳基高溫合金因其優(yōu)異的高溫強(qiáng)度、卓越的抗氧化/耐腐蝕性能及良好的組織穩(wěn)定性,成為制造航空發(fā)動(dòng)機(jī)、燃?xì)廨啓C(jī)等熱端部件的關(guān)鍵材料。隨著裝備性能的不斷提升,單一牌號(hào)的鎳合金往往難以滿足同一部件在不同部位對(duì)承溫能力、力學(xué)性能及環(huán)境耐受性的差異化需求。因此,異種鎳基高溫合金的擴(kuò)散連接具有較高的需求。由于異種鎳合金之間主元元素相同,兩側(cè)母材的冶金相容性較好,選取合適的工藝參數(shù)較易實(shí)現(xiàn)二者的可靠擴(kuò)散連接。
Peng 等 [45]通過固定擴(kuò)散焊接溫度為 1120 ℃,擴(kuò)散壓力 10 MPa 下,對(duì) DD5 單晶高溫合金與 GH4169多晶高溫合金采用 90~180 min 的擴(kuò)散焊接,并在 730 ℃/180 min 的時(shí)效工藝條件下,獲得了 DD5 單晶高溫合金與 GH4169 多晶高溫合金的可靠連接。研究表明,在不同焊接條件下,整個(gè)接頭處γ'相的大小、分布和形貌均有差異。在 1120 ℃擴(kuò)散焊接 180 min 后,并在 730 ℃下進(jìn)行額外時(shí)效處理 180 min 后,γ'顆粒形貌由近立方形變?yōu)椴灰?guī)則形。此外,在 1120 ℃/10 MPa/180 min 下焊接,并在 730 °C 下時(shí)效加熱 180 min時(shí),接頭的最佳抗拉強(qiáng)度為 1058 MPa,斷裂發(fā)生在母材區(qū)。原位拉伸實(shí)驗(yàn)表明,接頭的損傷和斷裂行為是由于碳化物滑移和裂紋的增加造成的。焊接過程中,并未引起 DD5 晶體取向的顯著變化,也沒有改變GH4169 的晶粒結(jié)構(gòu)。
Zhang 等 [46]采用 BNi-2 填充合金對(duì) DD5 單晶與 GH4169 高溫合金進(jìn)行了瞬時(shí)液相擴(kuò)散連接(TLP)。
研究了不同焊接溫度和時(shí)間對(duì) TLP 接頭微觀組織和力學(xué)性能的影響。TLP 接頭形成了明顯的擴(kuò)散影響區(qū)和等溫凝固區(qū),且區(qū)域?qū)挾燃?GH4169 的擴(kuò)散影響區(qū)中細(xì)晶粒尺寸隨著擴(kuò)散焊接溫度和時(shí)間的增加而增加。硼原子會(huì)在 GH4169 的擴(kuò)散影響區(qū)的晶界處積累。TLP 接頭的形成順序?yàn)?BNi-2 填充合金的熔化,接著形成 M5B3 型沉淀,隨后從 DD5 側(cè)到 GH4169 側(cè)等溫定向凝固,以及形成γ固溶體。在 1100 ℃下保溫 120 min的試件具有梯度晶粒結(jié)構(gòu),抗拉強(qiáng)度(928.63 MPa)和斷裂應(yīng)變(1.62 %)達(dá)到了 DD5 母材抗拉強(qiáng)度的86.8%和斷裂應(yīng)變量的 51.7%。
在鎳基合金的擴(kuò)散連接中,銅也是較為常見的中間層材料,因?yàn)?Ni-Cu 在擴(kuò)散焊接過程中傾向于形成固溶體,可以實(shí)現(xiàn)更低溫度的擴(kuò)散連接,然而由于純銅強(qiáng)度較低,Cu 通常作為合金元素出現(xiàn)在合金中間層中 [47-48]。Mo-Cu 合金作為一種新型的高溫合金材料,既具有高熔點(diǎn)、低膨脹系數(shù)等性能,又具備高延展性、高導(dǎo)電導(dǎo)熱性等特性 [49- 50],在散熱結(jié)構(gòu)中具有廣泛的應(yīng)用。Wang 等 [51]采用不同厚度 Cu 中間層對(duì)GH4099/Mo-Cu 擴(kuò)散連接接頭進(jìn)行了對(duì)比分析,其采用的方法是 PVD 制備 Cu 中間層,在一定的工藝參數(shù)下進(jìn)行連接。結(jié)果表明,Cu 中間層有利于 GH4099/Mo-Cu 連接,PVD 鍍層作中間層的連接效果優(yōu)于箔紙。
Xu 等 [52]以 Cu 作為中間層,在 600、650、700、750 和 800 ℃,15 MPa 壓力下,采用真空擴(kuò)散連接 Cu-0.15Zr與 GH3030 合金。結(jié)果表明隨著焊接溫度的升高,擴(kuò)散區(qū)寬度增大,擴(kuò)散區(qū)孔洞減少,α-Cu 相、富 Cr、Ni、Al 碳化物相在界面中分布均勻。在 750 ℃時(shí),強(qiáng)化相數(shù)量增加,但出現(xiàn)了許多 Kirkendall 空隙,同時(shí)該溫度下嚴(yán)重軟化的 Cu-0.15Zr 導(dǎo)致接頭發(fā)生較大變形,拉伸試樣在 Cu-0.15Zr 側(cè)斷裂。由此可以看出,由于純 Cu 熔點(diǎn)較低,限制了其在高溫復(fù)雜環(huán)境下的應(yīng)用,同時(shí) Cu-Ni 固溶體的強(qiáng)度也限制了接頭力學(xué)性能的提升。未來鎳基合金/銅合金擴(kuò)散焊接將需要實(shí)現(xiàn) 400~600 ℃服役環(huán)境下高熱流、高可靠、長(zhǎng)壽命異質(zhì)結(jié)構(gòu)件的工程化制造,因此,通過工藝改進(jìn)和中間層的選擇,來擴(kuò)大焊接工藝窗口,提高接頭的質(zhì)量具有重要的研究意義。
2.2 鎳與鈦合金的擴(kuò)散連接
在航空航天等領(lǐng)域,鎳基高溫合金與輕質(zhì)高強(qiáng)鈦合金的綜合應(yīng)用滿足了部件對(duì)于輕量化與耐高溫的雙重要求[53-54]。例如在航空發(fā)動(dòng)機(jī)的減重設(shè)計(jì) [55]中,鎳/鈦合金異種材料零部件的焊接得到了廣泛應(yīng)用。而傳統(tǒng)的熔焊利用局部加熱和較高的加熱和冷卻速率,會(huì)使接頭內(nèi)存在較大的殘余應(yīng)力,誘使裂紋的產(chǎn)生,而目前采用擴(kuò)散連接工藝,則可以較好保留母材的優(yōu)良性能同時(shí)降低內(nèi)應(yīng)力。此外,又由于二者材料間在焊接過程中易發(fā)生劇烈的化學(xué)反應(yīng)生成金屬間化合物,因此,對(duì)于化合物的調(diào)控也是鎳/鈦合金擴(kuò)散連接研究中的重點(diǎn)關(guān)注方向。該部分對(duì)以鎳/鈦異種金屬材料為代表的有金屬間化合物生成的材料組合進(jìn)行討論。
目前相關(guān)學(xué)者針對(duì)采用中間層的方法實(shí)現(xiàn)鎳/鈦異種材料擴(kuò)散連接開展了廣泛的研究。Li 等 [55]設(shè)計(jì)了一種高熵夾層(TiZrHfNb)95Al5,用于 Ti2AlNb 與 GH4169 的真空擴(kuò)散連接。研究了擴(kuò)散焊接溫度對(duì)所得接頭界面微觀組織形貌、力學(xué)性能和斷裂行為的影響。接頭形成了 Ti2AlNb/B2/固溶體/(Ti, Zr, Hf)2(Ni, Nb)+(Ti, Zr, Hf)(Ni, Nb)+(Ti, Zr, Hf)(Ni, Nb)2+固溶體/(Ti, Zr, Hf)(Ni, Nb)+(Cr, Ni, Fe)ss/(Cr, Ni, Fe)ss/富鉻(Cr, Ni, Fe)ss/富鎳(Cr, Ni, Fe)ss/GH4169 的典型界面微觀組織。在 980 ℃以下,隨著擴(kuò)散焊接溫度的升高,界面反應(yīng)層厚度逐漸增大,剪切強(qiáng)度逐漸增大,最高剪切強(qiáng)度達(dá)到 376 MPa。GH4169 側(cè)存在最高顯微硬度區(qū)域,為 11.79 GPa,主要由(Ti, Zr, Hf)(Ni, Nb)和(Cr, Ni, Fe)ss 相組成。同時(shí),該區(qū)域附近形成的界面兩側(cè)彈性模量有較大差別。斷口表面形貌表現(xiàn)出典型的脆性裂縫特征,主要裂紋始于(Ti, Zr, Hf)(Ni, Nb)相+(Ti, Zr, Hf)2(Ni, Nb)相,逐漸擴(kuò)展至(Cr, Ni, Fe)ss相。
?etinkaya 等 [56]通過實(shí)驗(yàn)研究了 Ni 和 Ti-6Al-4V 材料擴(kuò)散連接的微觀組織和界面反應(yīng)。采用銀箔作為中間層改善層間和連接質(zhì)量。在 5 MPa 壓力下,分別在 850 、900 和 950 ℃的擴(kuò)散溫度下保溫 60 min。研究發(fā)現(xiàn),富銀區(qū)域呈現(xiàn)低硬度值,在壓力為 5 MPa,950 ℃的工藝溫度下,保溫 60 min 實(shí)現(xiàn)了可靠的擴(kuò)散連接,最高接頭強(qiáng)度為 244 MPa。Zhou 等[57]分別以銅箔和銅鈦合金作中間層,擴(kuò)散連接 TiAl 合金與 GH3536高溫合金,在 935 ℃/10 MPa/1 h 工藝參數(shù)下,采用銅箔中間層的接頭主要由 Ti(Cu、Al)2、AlCu2Ti 和AlNi2Ti 相組成。整個(gè)接頭出現(xiàn)少量微裂紋,相應(yīng)的室溫平均抗剪強(qiáng)度僅為 31 MPa。在 935 ℃、3 MPa 和10 min 的工藝參數(shù)下,利用 Cu-Ti 雙夾層也可實(shí)現(xiàn)二者的擴(kuò)散連接,在接頭中心部分可見 Cu-Ti 夾層的殘余相,厚度約為 5 μm。將保溫時(shí)間延長(zhǎng)至 1 h,中間層與母材均擴(kuò)散完全,接頭的最大抗剪強(qiáng)度為 180 MPa。
在 20 MPa 的壓力和 2 h 的保溫時(shí)間下,接頭中形成了 AlNi2Ti 相,其平均剪切強(qiáng)度下降到 90 MPa。除箔片外,銅中間層也可通過沉積或者鍍層的形式添加進(jìn)界面處,Cavaleiro 等[58]對(duì)比研究了使用磁控濺射 Ni/Ti納米多層中間層和Ni/Ti商業(yè)微米箔片作為中間層材料的NiTi與Ti-6Al-4V的擴(kuò)散行為。連接過程利用Ni-Ti系統(tǒng)的放熱反應(yīng)特性,在連接過程中提供額外的能量。在較低的總體熱輸入條件下實(shí)現(xiàn)了良好的焊接接頭。
在擴(kuò)散連接之前,將總厚度為 2.5 μm、調(diào)制周期為 12 或 25 nm 的 Ni/Ti 多層沉積到母材上。或者,在母材之間放置 20 個(gè)交替的微米箔片。將材料通過感應(yīng)加熱到擴(kuò)散連接溫度,并通過吹氦氣淬火至室溫,在連接中施加 10 MPa 的壓力。使用薄微米箔片時(shí),需要加熱到 650 ℃來促進(jìn)連接,而使用多層涂層材料時(shí),在 600 ℃時(shí)就獲得良好的接頭。
Jian 等 [59] 在 950 ℃對(duì) Ni80Cr20 合金與 TC4 合金進(jìn)行了真空擴(kuò)散連接,并研究了中間層對(duì)接頭界面微觀組織和性能的影響。在不添加中間層的情況下,TiNi 層的生長(zhǎng)速率隨著保溫時(shí)間的延長(zhǎng)而增加,Ni和 Cr 元素在 Ti(Ni,Cr)3 + CrSS反應(yīng)層中呈現(xiàn)互補(bǔ)的特征。當(dāng) Cu 箔作為中間層時(shí),Ti 和 Cu 原子的不對(duì)稱擴(kuò)散導(dǎo)致 Kirkendall 孔洞降低了 Ni80Cr20/TC4 接頭的界面結(jié)合強(qiáng)度。Cu+Ti 復(fù)合中間層在擴(kuò)散連接過程中促進(jìn)在 950 ℃下形成界面液相,固體擴(kuò)散是 Cu 和 Ni 原子在形成瞬態(tài)液相之前的主要擴(kuò)散模式。晶界通常被認(rèn)為是固體擴(kuò)散過程中原子的快速擴(kuò)散路徑,在高溫下,液相通道使高能原子在晶界處的擴(kuò)散變得容易。
在 30 和 60 min 的保溫時(shí)間下,Cu+Ti 復(fù)合夾層接頭的顯微硬度峰值遠(yuǎn)高于其他兩種。以 Cu+Ti 為復(fù)合夾層,保溫 90 min 時(shí)接頭最大抗剪強(qiáng)度為 72.4 MPa。裂紋沿脆性 TiCu 相邊界擴(kuò)展,在應(yīng)力集中較高的區(qū)域,裂紋可以穿過脆性相并擴(kuò)展到精細(xì)的微觀組織。
Zhang 等 [60]通過使用 Nb 和 Nb/Ni 中間層擴(kuò)散連接氫化 TC4 合金與 GH3128 高溫合金接頭。研究了不同保溫和持續(xù)時(shí)間對(duì)氫化 TC4/GH3128 接頭微觀組織的影響。Nb 夾層的加入能夠成功抑制 Ti-Ni 的脆性形成,TC4-0.3H/Nb/GH3128 接頭的典型微觀組織為 TC4-0.3H/(Ti, Nb)/Nb/Ni6Nb7/Ni3Nb/(Ni, Cr)SS/GH3128。
隨著擴(kuò)散焊接溫度和保溫時(shí)間的增加,TC4-0.3H/Nb 界面處的(Ti, Nb)反應(yīng)層和 Nb/GH3128 界面處的 Ni6Ni7, Ni3Nb 和(Ni, Cr)SS反應(yīng)層增厚,未焊合孔隙逐漸減少。在 10 MPa 下,在 860 ℃/60 min 下擴(kuò)散連接的最大接頭強(qiáng)度達(dá)到 245 MPa,接頭斷裂主要發(fā)生在 Ni3Nb 層和 GH3128 合金之間,以及部分在 Ni3Nb 和 Nb 層。
Nb/Ni夾層的設(shè)計(jì)成功地消除了與單個(gè)Nb夾層結(jié)合時(shí)形成的未焊合空隙和Ni-Cr層。在860 ℃下,在10 MPa下保溫 80 min 時(shí),最大剪切強(qiáng)度為 270 MPa,而后脆性相 Ni6Nb7的形成降低了接頭強(qiáng)度。圖 9 為在 860 ℃,10 MPa 下擴(kuò)散連接不同保溫時(shí)間的 Nb/Ni 界面的微觀組織。

目前對(duì)于鎳基合金與鈦合金擴(kuò)散連接工藝較為成熟,主要是通過優(yōu)化工藝參數(shù)或改進(jìn)工藝方式降低擴(kuò)散連接溫度,獲得薄層的金屬間化合物的接頭。采取中間層的方式來阻隔或者抑制兩側(cè)母材的反應(yīng)也是一種研究思路。但目前的工業(yè)生產(chǎn)中,鎳/鈦合金擴(kuò)散連接仍然存在脆性相導(dǎo)致力學(xué)性能較低和殘余應(yīng)力大等問題,尤其在高溫服役時(shí),鎳基合金側(cè)會(huì)產(chǎn)生比鈦合金更強(qiáng)烈的形變,導(dǎo)致內(nèi)應(yīng)力增大引起開裂。在未來的研究中,應(yīng)研發(fā)新型的固溶成分或者耐高溫高熵合金中間層,抑制脆性相的生成或者降低殘余應(yīng)力,以支撐復(fù)雜使用環(huán)境下輕質(zhì)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及應(yīng)用。
3、鈦合金與異種金屬擴(kuò)散連接
鈦合金憑借其優(yōu)異的性能,如高比強(qiáng)度、低密度、優(yōu)異的耐腐蝕性和生物相容性等特點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于航空航天、能源、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域。而在這其中,Ti-6Al-4V(TC4)鈦合金是目前應(yīng)用最廣泛的鈦合金,占據(jù)了超過 50%的鈦合金使用量 [61-62]。但由于高活性的鈦元素與常見的金屬材料通常均能發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成金屬間化合物。因此,針對(duì)鈦合金與異種金屬的擴(kuò)散連接,大體上可以分為以異種鈦合金組合為代表的冶金相容性較好的體系,以及鈦合金與其他可生成金屬間化合物的異種材料體系兩大類。
3.1 異種鈦合金的擴(kuò)散焊接
異種鈦合金之間冶金相容性良好,通過界面原子互擴(kuò)散即可形成緊密結(jié)合的擴(kuò)散接頭,具有獨(dú)特的技術(shù)特點(diǎn),因此,本文對(duì)于該材料組合展開單獨(dú)討論。
TA15 鈦合金是一種近α型鈦合金,同時(shí)兼具α型鈦合金的熱穩(wěn)定性和α+β型鈦合金的塑韌性[63]。Li 等 [64]采用擴(kuò)散焊接制備了 TA15/TC4 異質(zhì)層壓板。在合適的參數(shù)(900 ℃/1 h/8 MPa)下,得益于兩者均以可焊性良好的α相為基質(zhì),界面處除極少量氣孔,接合良好,晶粒充分?jǐn)U散,較硬的β相得到細(xì)化。該層壓板具有良好的力學(xué)性能,除屈服強(qiáng)度低于 TC4 母材,抗拉強(qiáng)度和伸長(zhǎng)率均略高于兩種母材。TC17 鈦合金是一種近β型鈦合金,具有優(yōu)異的斷裂韌性和抗疲勞性能,可用于飛機(jī)發(fā)動(dòng)機(jī)風(fēng)扇葉片 [65]。Sun 等 [66-67]對(duì) TC4/TC17 擴(kuò)散界面的微觀組織和晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。隨著連接溫度、保溫時(shí)間、壓力的提升,界面處孔洞的尺寸顯著減小,結(jié)合率明顯提升。孔洞通常形成與 TC4 一側(cè)或者α相界面晶界處,這可能是由于擴(kuò)散與塑性變形的協(xié)同作用,原子從β相向界面孔洞的擴(kuò)散速度快于從α相擴(kuò)散,并且β相的塑性變形能力優(yōu)于α相。由于 TC17 側(cè)顯著的α→β相變效應(yīng)增強(qiáng)了 TC4 與 TC17 的相互滲透,使得連接界面發(fā)生明顯變形而變得彎曲,這有助于提升接頭的強(qiáng)度。此外,Sun 等通過高分辨透射顯微鏡和選區(qū)電子衍射分析,發(fā)現(xiàn)界面處晶體結(jié)構(gòu)分布為 bcc-Ti(TC17)/fcc-Ti/晶格畸變層/hcp-Ti(TC4)。
以 TB5、TB8 為代表的亞穩(wěn)β型鈦合金,強(qiáng)度高,熱處理能力強(qiáng),且具有優(yōu)異的冷成型性能,被廣泛用于航空航天[68]。Li 等[69]對(duì)比了有/無 Ti 箔對(duì) TB5/TC4 擴(kuò)散界面的影響。在未添加 Ti 箔時(shí),連接界面可分為兩層:靠近 TB5 一側(cè)的α相和β相細(xì)晶層以及靠近 TC4 一側(cè)的由α相粗晶和β相枝晶組成的反應(yīng)層。從圖 10 可以看出,連接界面處的β相具有高度一致的晶體取向。而添加 Ti 箔后,由于純 Ti 在連接溫度下(900 ℃)會(huì)發(fā)生α相向β相的完全轉(zhuǎn)變,在隨后的爐冷過程中α相析出物可逐漸成核并生長(zhǎng),多個(gè)α相析出物相互包裹
并進(jìn)一步生長(zhǎng),因此 Ti 箔呈現(xiàn)出粗大α相析出物包裹樹枝狀β相的形貌。該β相枝晶還會(huì)侵入 TB5 母材中。

與 TB5/TC4 接頭不同,TB8/TC4 連接界面僅由一層混有細(xì)晶α析出相的β相基體組成,且厚度更薄 [70]。而添加 Ti 箔后,TB8/Ti/TC4 連接界面則與 TB5/Ti/TC4 類似[71]。
Ti-Al 系金屬間化合物具有低密度、高強(qiáng)度、高蠕變抗力等優(yōu)點(diǎn),被視為替代鎳基高溫材料的理想材料 [72],代表有 TiAl、Ti3Al 以及 Ti2AlNb 合金。Wang 等[73]對(duì) TiAl 與 TC4 合金進(jìn)行了直接擴(kuò)散連接,發(fā)現(xiàn)連接界面主要由 B2 相(β-Ti 的有序相)和α2相(Ti3Al)兩層反應(yīng)層組成,且兩相界面有少量的孔洞存在,如圖11 所示。脆性化合物α2相和孔洞的存在均會(huì)對(duì)接頭的力學(xué)性能造成不利影響。在 Ti2AlNb/TC4 擴(kuò)散接頭中[74],α2層相較于 TiAl/TC4 接頭更薄,且厚度不均勻。這是由于 Nb 元素的存在,抑制了α→α2相的轉(zhuǎn)變。
此外,TC4 一側(cè)還額外生成了一層 B2 相,這得益于 Nb 元素的擴(kuò)散,促進(jìn)了 TC4 母材中的α相向β相轉(zhuǎn)變。Zhao 等[75]采用 CoCuFeNiTiV0.6高熵合金作為中間層,期望利用高熵效應(yīng),以減少 TiAl/TC4 擴(kuò)散連接過程中金屬間化合物的生成。然而,在 TiAl 合金與中間層之間依然形成了連續(xù)的 Al(Cu, Ni)Ti 和 Al(Co, Ni)2Ti化合物層,后續(xù)的剪切試驗(yàn)中接頭均斷裂于化合物層/中間層界面處。Huang 等[76]采用 Ti91.91Mo8.09中間層對(duì) TiAl 和 Ti2AlNb 合金進(jìn)行擴(kuò)散焊接。研究發(fā)現(xiàn),TiAl 側(cè)反應(yīng)層為α2/α-Ti/α-Ti+β-Ti 三層,而在 Ti2AlNb 一側(cè),由于 Al 元素含量的降低以及 Nb 元素含量的升高,未發(fā)現(xiàn)α2 相。精細(xì)的α-Ti/α-Ti+β-Ti 反應(yīng)層結(jié)構(gòu)有效緩解了 TiAl/中間層界面處的應(yīng)力集中問題,接頭的抗拉強(qiáng)度弱于 TiAl 母材,但延伸率大于 TiAl 母材。

Ti 是一種金屬活性較高的元素,其與多種金屬材料間都會(huì)發(fā)生化學(xué)反應(yīng),通常伴隨硬脆的二元或三元金屬間化合物生成,這對(duì)于鈦與異種金屬件的擴(kuò)散連接有不利的影響。本小節(jié)以應(yīng)用較為廣泛的鈦/銅和鈦/鋁異種材料擴(kuò)散連接為典型組合進(jìn)行單獨(dú)討論。針對(duì)該材料體系擴(kuò)散連接的研究主要以抑制金屬間化合物的產(chǎn)生和降低界面殘余應(yīng)力為主。
3.2.1 鈦與銅合金的擴(kuò)散連接
Ti/Cu 復(fù)合構(gòu)件兼具鈦合金的高強(qiáng)度、密度低、耐蝕以及銅合金的高導(dǎo)電、高導(dǎo)熱的特性,應(yīng)用前景廣闊。然而,Ti 和 Cu 之間的物理性能如熔點(diǎn)、熱膨脹系數(shù)差距極大,且直接連接易產(chǎn)生 TixCuy脆性化合物,導(dǎo)致 Ti/Cu 的焊接性很差。目前,國(guó)內(nèi)外學(xué)者主要通過添加中間層或調(diào)控工藝參數(shù)改善 Ti/Cu 的連接界面。
Aydin 等[77]對(duì)電解銅和 TC4 合金進(jìn)行直接擴(kuò)散連接。研究發(fā)現(xiàn),連接界面處由 Cu4Ti、Cu2Ti、Cu3Ti2、Cu4Ti3 和 CuTi 多種脆性化合物組成,接頭剪切強(qiáng)度僅為 28 MPa。Wu 等[78]采取焊后兩步緩冷的工藝方式對(duì) T2 銅和 TC4 合金進(jìn)行擴(kuò)散連接,在冷卻過程中分別在 760 和 500 ℃分別保溫 5 min。研究發(fā)現(xiàn),當(dāng)連接溫度低于 880 ℃時(shí),連接界面為β-Ti+Ti2Cu+Ti3Cu/Ti2Cu/TiCu/TiCu2/TiCu3/TiCu4,如圖 12 所示,而高于880 ℃時(shí) TiCu3和 TiCu4相轉(zhuǎn)化為 TiCu 和 TiCu2相,故反應(yīng)層由 6 層轉(zhuǎn)變?yōu)?4 層。采用兩步緩冷工藝降低了接頭殘余應(yīng)力釋放速率,可以有效地抑制接頭界面的開裂傾向,剪切強(qiáng)度也提升至 111 MPa,斷口出現(xiàn)大量凹坑,表面接頭有較好的韌性。該學(xué)者在此基礎(chǔ)上,添加 VCrAl1.86Ni1.86共晶中熵合金(EMEA)作為中間層 [79],研究發(fā)現(xiàn),在 EMEA/T2 界面處形成了 BCC+FCC 雙相固溶體組織,這有利于提升接頭的韌性。

接頭的剪切強(qiáng)度提升至 215MPa,接頭仍斷裂于 T2 銅一側(cè),這是因?yàn)?EMEA/T2 界面處各相間晶格錯(cuò)配度較大。
3.2.2 鈦與鋁合金的擴(kuò)散連接
Ti/Al 復(fù)合構(gòu)件因其密度低、強(qiáng)度高、耐蝕性好等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。與 Ti/Cu 類似,Ti 和 Al 的焊接難點(diǎn)也在于物理性能差異大,且易產(chǎn)生 TiAl3 脆性化合物。Alhazaa 等[80]采用 Cu 箔作為中間層,對(duì) Al7075與 TC4 合金進(jìn)行瞬時(shí)液相擴(kuò)散焊。研究發(fā)現(xiàn),在 Al 合金內(nèi)部晶界處形成了包括 Al2Cu、Al2Mg3Zn3和 Al13Fe在內(nèi)的共晶相,而在 Ti/Cu 界面處生成了 Cu3Ti2相。Mofid 等學(xué)者 [81]則對(duì)比了直接采用 Cu-37Zn 箔片和通過熱噴涂工藝在 Al2024 合金表面制備 Cu-Zn 層,對(duì)于 Al2024/TC4 接頭的影響,如圖 13 所示。結(jié)果表明,通過熱噴涂制備中間層得到的接頭強(qiáng)度相較于直接采用箔片的強(qiáng)度提升了近 80%(24.8 MPa→44 MPa)。作者認(rèn)為這得益于熱噴涂涂層具有適宜的表面粗糙度,使得連接初期塑性形變較大,氧化膜較易破碎。此外,與箔片相比,熱噴涂涂層中缺陷和空隙的比例更高,這會(huì)提高 Ti 和 Al 元素在界面處的擴(kuò)散勢(shì)能,加快擴(kuò)散速率,從而進(jìn)一步提升連接界面的結(jié)合強(qiáng)度。

4、銅合金與異種金屬擴(kuò)散連接
銅合金具有優(yōu)異的導(dǎo)電性、導(dǎo)熱性(紫銅熱導(dǎo)率約 400 W/m?K)及塑性變形能力,由于材料屬性的特殊性質(zhì),銅合金通常集中應(yīng)用于傳熱、散熱以及導(dǎo)電過渡接頭等場(chǎng)合。如在航空航天領(lǐng)域,發(fā)動(dòng)機(jī)噴管等熱管理部件,需同時(shí)滿足輕量化和高散熱需求的情況。鎢、鉬、鈮等難熔金屬因具有良好的熱穩(wěn)定性、變形小、優(yōu)異的高溫強(qiáng)度,使其在極端服役環(huán)境下具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。為充分利用銅的高導(dǎo)熱能力和難熔金屬的熱穩(wěn)定性,實(shí)現(xiàn)銅合金與難熔金屬的可靠連接是前提條件。另一方面在新能源電池、電力電子設(shè)備等領(lǐng)域,注重結(jié)構(gòu)輕量化與高導(dǎo)電能力,鋁的密度約為銅的 30%,成本不足銅的一半。因此實(shí)現(xiàn)銅/鋁的有效連接既可減輕系統(tǒng)質(zhì)量又能節(jié)約成本 [82]。該部分主要圍繞銅/難熔金屬及銅/鋁這兩個(gè)典型的銅合金與異種金屬擴(kuò)散連接需求的場(chǎng)景展開。但這兩種材料組合又代表了不同的異種材料連接體系。銅與鎢、鉬、鈮等難熔金屬之間在擴(kuò)散連接溫度下冶金相容性較差,原子互擴(kuò)散程度有限。而銅/鋁之間可生成多種硬脆的 Al-Cu金屬間化合物。因此,從不同的方面展開針對(duì)這兩種擴(kuò)散材料體系的研究。
4.1 銅合金與難熔金屬擴(kuò)散連接
銅合金與難熔金屬擴(kuò)散連接的主要問題是界面冶金結(jié)合能力弱以及連接界面的熱應(yīng)力問題。銅合金的熱膨脹系數(shù)約為 17×10-6/K,約為鎢、鉬等難熔金屬的 2~3 倍,降溫過程中,由于巨大的熱膨脹系數(shù)差異導(dǎo)致界面通常保有較高的應(yīng)力水平,降低了接頭的機(jī)械性能 [83]。另一方面,常規(guī)條件下銅與難熔金屬難以形成固溶體或化合物,可以發(fā)現(xiàn)在 Cu 的熔點(diǎn)以下,Cu 與難熔金屬并無相互作用,兩相單獨(dú)存在。為解決上述問題,研究人員提出了兩種方案:優(yōu)化工藝參數(shù)及添加中間層擴(kuò)散連接,表 6 列舉了 Cu 與難熔合金擴(kuò)散連接的相關(guān)研究。
擴(kuò)散連接的主要工藝參數(shù)包括連接溫度、壓力及保溫時(shí)間,為實(shí)現(xiàn) Cu與難熔金屬的可靠連接,可從上述 3 個(gè)角度入手,如提高連接溫度至 Cu 熔點(diǎn)的 80%~90%,T≈0.8~0.9Tm(Cu),或在高壓狀態(tài)下長(zhǎng)時(shí)間保溫。Huang 等[84]利用高溫高壓長(zhǎng)時(shí)間保溫的方法有效實(shí)現(xiàn)了 Cu-W 直接擴(kuò)散連接,選取的連接溫度為980 ℃(約為 Cu 熔點(diǎn)的 90.4%),單軸壓力 106 MPa,保溫 180 min。所得接頭典型微觀組織及元素分布如圖14 所示,可以發(fā)現(xiàn) Cu 與 W 之間發(fā)生了相互擴(kuò)散,擴(kuò)散層厚度約為 22 nm,實(shí)現(xiàn)了界面冶金結(jié)合。接頭最高抗拉強(qiáng)度為 172 MPa,呈現(xiàn)韌性斷裂,斷裂位置靠近接頭的 Cu 合金處。Wu 等 [85]利用分子動(dòng)力學(xué)深入探討了 Cu-W 直接擴(kuò)散連接機(jī)理,研究發(fā)現(xiàn) W 原子的擴(kuò)散激活能大于 Cu 原子,因此擴(kuò)散連接過程的動(dòng)力學(xué)行為應(yīng)該是 Cu 原子向 W 一側(cè)的擴(kuò)散,Cu 原子沿著晶體缺陷擴(kuò)散,擴(kuò)散層厚度和原子無序度隨連接溫度和保溫時(shí)間的延長(zhǎng)而增加。擴(kuò)散系數(shù)受連接溫度和金屬蠕變的雙重影響,因此保溫時(shí)間過度延長(zhǎng)可能會(huì)導(dǎo)致擴(kuò)散效果不理想,這為 Cu/W 擴(kuò)散連接工藝參數(shù)優(yōu)選提供了新思路。

由于 Cu 很難與難熔合金發(fā)生相互作用,且過度提高連接溫度或延長(zhǎng)保溫時(shí)間會(huì)對(duì) Cu 合金母材造成損傷,因此研究人員通常采用填加過渡金屬中間層的形式來規(guī)避這一問題。同樣對(duì)于 Cu-W 合金,當(dāng)采取填加 AgCu 中間層的方式進(jìn)行擴(kuò)散連接時(shí),連接溫度和保溫時(shí)間相對(duì)直接擴(kuò)散連接更低 [86],如表 6 所示。
表 6 Cu 與難熔合金的擴(kuò)散連接:材料體系、中間層、參數(shù)、強(qiáng)度 [85-89]
| 材料體系 | 中間層 | 參數(shù) | 抗拉強(qiáng)度 / MPa |
| Cu-WCu10 | AgCu28 | 800 ℃/4 MPa/20 min | 218 |
| Cu-CoCrFeMnNi | - | 750 ℃/10 MPa/120 min | 224 |
| Cu-W | - | 980 ℃/106 MPa/180 min | 172 |
| Cu-Mo | Ni | 800 ℃/5 MPa/30 min | 97 |
| Cu-Nb | Ti | 850 ℃/10 MPa/40 min | 217 |
Ni、Ti 是常用的擴(kuò)散連接中間層,Cu 與 Ni 可以無限固溶,Cu-Ti 能形成多種金屬間化合物。
4.2 銅與鋁合金的擴(kuò)散連接
Cu-Al 高質(zhì)量擴(kuò)散連接面臨的一大難題是 Cu、Al 元素間易生成金屬間化合物,導(dǎo)致影響接頭性能。
Wei 等[90]研究發(fā)現(xiàn),Cu-Al 直接擴(kuò)散連接接頭典型微觀組織為:Cu/Al4Cu9/Al3Cu4/AlCu/Al2Cu/Al,如表 7所示,接頭存在大量脆性化合物,抗拉強(qiáng)度小于 5 MPa。經(jīng)考察,Ni 與 Cu 和 Al 均具備較好的相容性,采用 Ni 作為擴(kuò)散連接中間層,所得接頭組織為:Cu/CuNi 固溶體/AlNi/Al3Ni/Al,Ni 中間層的引入有效抑制了 Al 的擴(kuò)散進(jìn)而減少了金屬間化合物的厚度,接頭抗拉強(qiáng)度提高至約 11MPa,增幅 140%,如圖 15 所示。Wei 等[91]提出利用 Ag 作為中間層阻隔 Al 原子的擴(kuò)散,研究發(fā)現(xiàn),Ag 的加入有效抑制了 Cu-Al 間脆性化合物的生成,在連接過程中 Ag 擴(kuò)散到 Al 基體晶界中,界面處主要為很窄的 AlCu 和 Al2Cu 化合物層。同時(shí)發(fā)現(xiàn),Ag 的引入使 Cu-Al 接頭電化學(xué)腐蝕電位顯著提升,改善了接頭耐腐蝕性能。

表 7 Cu-Al 擴(kuò)散連接:中間層、參數(shù)、接頭典型組織 [90-91]
| 中間層 | 參數(shù) | 微觀組織 |
| - | 530 ℃/15 MPa/80 min | Cu/Al?Cu?/Al?Cu?/AlCu/Al?Cu/Al |
| Ni | 500 ℃/50 MPa/180 min | Cu/CuNi 固溶體 / AlNi/Al?Ni/Al |
| Ag | 550 ℃/3 MPa/20 min | Cu/AlCu/Al?Cu/Al (富 Ag) |
5、鋁合金與異種金屬擴(kuò)散連接
鋁合金因其卓越的比強(qiáng)度、優(yōu)異的耐腐蝕性能及易加工特性,已成為航空航天、新能源汽車、船舶制造等高端裝備的戰(zhàn)略性結(jié)構(gòu)材料 [92-94]。航天燃料貯箱通過 2060 鋁鋰合金擴(kuò)散連接,實(shí)現(xiàn)壁厚減薄 40%,結(jié)構(gòu)效率提升 25%。鎂合金作為最輕的金屬結(jié)構(gòu)材料(密度 1.74 g/cm3),與鋁合金組合可實(shí)現(xiàn)梯度減重與功能集成,在航天器支架、新能源汽車電池托盤等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景廣闊。該部分主要介紹鋁合金擴(kuò)散連接及鋁合金與鎂合金擴(kuò)散連接技術(shù) [95-97]。由于涉及鋁合金的異種金屬擴(kuò)散連接研究工作較少,本
部分分為異種鋁合金之間以及鋁與鎂合金之間的擴(kuò)散連接進(jìn)行展開。
5.1 異種鋁合金擴(kuò)散連接
在異種鋁合金的擴(kuò)散連接中,除需要考慮如何通過界面原子互擴(kuò)散實(shí)現(xiàn)界面結(jié)合外,由于鋁金屬化學(xué)性質(zhì)較為活潑且塑性蠕變強(qiáng)度較低,異種鋁合金擴(kuò)散連接的難點(diǎn)還有表面氧化膜難去除和以及焊接結(jié)構(gòu)易變形。研究表明,鋁合金表面生成的致密 Al2O3膜不僅會(huì)阻斷原子擴(kuò)散通道,氧化膜破碎后殘留的微孔洞還會(huì)成為界面裂紋源。研究發(fā)現(xiàn),未處理的 6061 鋁合金擴(kuò)散接頭因氧化膜存在,強(qiáng)度不足母材的 40%。
針對(duì)去膜問題,學(xué)者們開發(fā)了多種新型焊接形式,如表 8 所示。
Zhao 等[98]創(chuàng)新性提出了保留氧化膜并在空氣中低溫連接 Al 合金技術(shù)。采用 Zn 中間在 360 ℃下實(shí)現(xiàn)了 6060 鋁合金擴(kuò)散連接。研究發(fā)現(xiàn),Zn 通過氧化層的裂紋擴(kuò)散到 Al 合金中,接頭典型組織為:Al/擴(kuò)散層/氧化層/Zn/氧化層/擴(kuò)散層/Al,如圖 16 所示。擴(kuò)散層由 Zn-Al 共析體組成,氧化層由納米晶和非晶 Al2O3組成,接頭最高抗剪強(qiáng)度約 30 MPa,該方法成功驗(yàn)證了空氣氣氛下鋁合金連接的可行性。Yan 等[99]開發(fā)了超聲輔助擴(kuò)散連接技術(shù),研究選取 Sn9Zn 中間層連接 6063 鋁合金,Sn 元素的加入有效降低了鋁合金連接溫度。研究發(fā)現(xiàn) Zn 元素和超聲振動(dòng)能夠促進(jìn) Sn 在鋁合金中的擴(kuò)散,接頭主要由 Al/Al 界面組成。超聲振動(dòng)通過聲空化效應(yīng)可以使氧化膜破裂,為元素?cái)U(kuò)散提供通道。該方法在 300 ℃即可實(shí)現(xiàn)鋁合金擴(kuò)散連接,在 400 ℃的測(cè)試溫度下,接頭抗拉強(qiáng)度仍維持在母材的 78%。

鋁合金擴(kuò)散連接的參數(shù)選取對(duì)連接質(zhì)量至關(guān)重要,溫度或壓力過高鋁合金變形率大,可能破壞原始結(jié)構(gòu),而較低的連接溫度又很難實(shí)現(xiàn)有效結(jié)合。Liu 等[100]采用純鋁作為中間層擴(kuò)散連接 6061 鋁合金,研究表明,相較于直接連接,接頭有效結(jié)合率提高了 11%,變形率減小了約 24%。該學(xué)者認(rèn)為,連接質(zhì)量的改善與濃度梯度驅(qū)動(dòng)下的原子擴(kuò)散密切相關(guān),中間層 Al 含量高于母材,在連接過程中純 Al 中間層的 Al 原子在濃度梯度驅(qū)動(dòng)下向母材側(cè)大量擴(kuò)散,加快了焊接進(jìn)程,有效提升了接頭質(zhì)量。
表 8 Al 合金擴(kuò)散連接 [98-101]
| 材料體系 | 中間層 | 參數(shù) | 測(cè)試形式 | 強(qiáng)度 MPa |
| 6061Al/6061Al | Al | 540 ℃/4 MPa/120 min | 剪切 | 79 |
| 6063Al/6063Al | Zn | 360 ℃/3 MPa/40 min | 剪切 | 30 |
| Al/SiCp//Al | - | 475 ℃/2.5 MPa/30 min | - | - |
| 6063Al/6063Al | Sn9Zn | 超聲輔助 / 空氣 / 300 ℃ | 拉伸 | 143 |
5.2 鋁與鎂合金擴(kuò)散連接
根據(jù) Al-Mg 相圖可知,Al 和 Mg 具有良好的反應(yīng)性,Al-Mg 直接擴(kuò)散連接接頭易生成脆性金屬間化合物,對(duì)接頭性能造成影響 [102]。Balasubramanian 等[103]系統(tǒng)性探究了 AA6061 鋁合金與多種牌號(hào)鎂合金擴(kuò)散連接的最佳工藝窗口(表 9),建立了含工藝參數(shù)的鎂合金和 AA6061 鋁合金擴(kuò)散連接接頭剪切強(qiáng)度的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系,在 95%置信水平下,該經(jīng)驗(yàn)關(guān)系可有效預(yù)測(cè)擴(kuò)散連接接頭的剪切強(qiáng)度。
表 9 鋁合金與鎂合金優(yōu)選擴(kuò)散連接參數(shù) [103]
| 工藝參數(shù) | AZ31B Mg/AA6061Al | AZ61A Mg/AA6061Al | AZ80 Mg/AA6061Al |
| 連接溫度 /℃ | 430.00 | 420.31 | 405.87 |
| 壓力 / MPa | 13.84 | 7.70 | 7.87 |
| 保溫時(shí)間 /min | 32.50 | 29.02 | 29.02 |
Al 合金與 Mg 合金直接擴(kuò)散連接界面典型物相主要有 [104-105]:MgAl, Mg3Al2, Mg2Al3。Mg 基體附近的Mg3Al2相含量高于 Al 基體附近 Mg3Al2相含量,界面附近 Mg、Al 的濃度分布以及原子間的相互擴(kuò)散決定了 Mg-Al 化合物形成的化學(xué)反應(yīng)過程。在 Mg 晶界附近發(fā)現(xiàn)了塊狀 Mg3Al2化合物,Mg3Al2為面心立方結(jié)構(gòu)與 Mg 基體和擴(kuò)散區(qū)匹配度很高,有利于提高 Mg/Al 擴(kuò)散連接接頭的強(qiáng)度和抗裂性。
針對(duì) Al-Mg 擴(kuò)散連接易生成脆性金屬間化合物的問題,研究人員通常采用填加中間層的方法來阻礙Al-Mg 之間的過度反應(yīng)。Pan 等[106]采用 Zn-Sn 中間層擴(kuò)散連接 Mg/Al,有效降低了連接溫度并提高接頭強(qiáng)度。連接過程中 Zn-Sn 易形成液相,Zn-Sn 共晶液相的形成降低了 Al/Mg 擴(kuò)散連接溫度約 70 ℃,但受 Mg/Zn界面擴(kuò)散和反應(yīng)的限制,連接溫度范圍較窄,連接溫度的微小變化對(duì)接頭組織有顯著影響。接頭典型組織為:AZ31 Mg/Mg(Zn)/α-Mg+Mg7Zn3+τ/Mg-Al-Zn 固溶體/5083 Al,如圖 17 所示。Yin 等[107]通過等離子噴涂在合金表面制備 Ni 層的方法改善了 Al-Mg 合金界面反應(yīng)。研究發(fā)現(xiàn) Ni 中間層有效阻礙了 Mg-Al 之間可能的不良界面反應(yīng)。在 Mg/Ni 界面處形成了 Mg2Ni 化合物層,Al/Ni 界面處生成少量的 AlNi 金屬間化合物,且接頭抗拉強(qiáng)度增幅約 70%。

上述研究表明 Al 合金與 Mg 合金擴(kuò)散連接都面臨著表面氧化及脆性化合物生成的問題,通過開發(fā)新型焊接方法,如超聲輔助擴(kuò)散連接,或填加中間層的方式,均能夠有效改善界面反應(yīng),提高接頭可靠性。
6、低溫?cái)U(kuò)散連接
除了前文所述的針對(duì)不同材料以及異種材料體系的常規(guī)擴(kuò)散連接外,目前擴(kuò)散連接技術(shù)正向低溫、高精度與快速連接等方向發(fā)展。以低溫?cái)U(kuò)散連接為代表的擴(kuò)散連接新工藝的開發(fā)與研究近年來得到了日益增長(zhǎng)的關(guān)注。
為獲得較高的連接強(qiáng)度,常規(guī)擴(kuò)散連接通常需要在較高的連接溫度(0.6~0.8 Tm[108],Tm 為母材熔點(diǎn))下進(jìn)行。首先,經(jīng)歷擴(kuò)散連接的高溫?zé)嵫h(huán)后,母材晶粒粗化,力學(xué)性能降低。其次,高溫下材料容易發(fā)生塑性變形,降低了擴(kuò)散連接的精度。因此,尋求更低連接溫度一直是研究的前沿與追求目標(biāo)。目前,低溫?cái)U(kuò)散連接主要思路是通過對(duì)連接表面進(jìn)行處理,以降低擴(kuò)散激活能,從而實(shí)現(xiàn)后續(xù)的低溫?cái)U(kuò)散連接。連接表面處理的主要方法包括制氫、離子活化和表面細(xì)晶處理。
6.1 置氫
置氫技術(shù)是一種通過向金屬材料表層引入氫原子作為臨時(shí)元素的表面改性方法,本質(zhì)上是利用氫的間隙擴(kuò)散特性來激活材料表面,從而增強(qiáng)原子互擴(kuò)散能力,尤其適用于鈦合金、鋯合金等含吸氫元素的金屬體系(如 TC4 鈦合金[109-111]、Zr-4 鋯合金[112-114]以及鈮合金[115])。同時(shí),利用表面置氫可以改善金屬材料表面的塑性[116-117],促進(jìn)擴(kuò)散連接過程中的界面材料物理接觸,從而實(shí)現(xiàn)低溫?cái)U(kuò)散連接。
有研究表明,鈦合金經(jīng)過置氫處理后,其擴(kuò)散連接性能呈現(xiàn)顯著變化。Liu 等[110]通過控制氫含量(0wt.%~0.5 wt.%)對(duì) Ti-6Al-4V 合金進(jìn)行表面置氫處理,并與純鈦進(jìn)行低溫?cái)U(kuò)散連接。研究發(fā)現(xiàn),隨著氫含量增加,β-H 相體積分?jǐn)?shù)逐步提升,當(dāng)氫含量達(dá)到 0.3wt.%時(shí),開始形成 fcc 結(jié)構(gòu)的δ鈦氫化物,而 0.4wt.%以上氫含量,則誘發(fā)針狀α馬氏體相變。這種具有較好塑性的馬氏體相提高了擴(kuò)散接觸面積,同時(shí),焊接中的脫氫反應(yīng)提高了鈦合金表面活性以及界面元素?cái)U(kuò)散速率。在 800 ℃/3 MPa/60 min 的連接條件下,未氫
化樣品界面存在明顯孔洞,而 0.5wt.%氫含量樣品則實(shí)現(xiàn)近乎完全的界面結(jié)合。
除鈦合金外,表面置氫處理也可以實(shí)現(xiàn) Zr-4 合金的低溫?cái)U(kuò)散連接。在 Wang 等[112]的研究中,其通過700 ℃氫化處理,并在材料中引入 0.2wt.%氫含量,使后續(xù)擴(kuò)散連接溫度顯著降低了 150 ℃。如圖 18 所示的系列連接溫度下的界面顯微組織,反映出隨著連接溫度從 600 ℃升至 700 ℃,再結(jié)晶晶粒比例從 15.9%增至 84.1%,界面處形成明顯的晶界凸起結(jié)構(gòu)。分析認(rèn)為,擴(kuò)散過程中氫化物(α向β-Zr 相)的相變使得接頭的塑性變形增加,并導(dǎo)致界面處積聚的高密度位錯(cuò)。高能量的高密度位錯(cuò)促進(jìn)了界面晶界的遷移和動(dòng)態(tài)
再結(jié)晶,從而使得擴(kuò)散連接界面基本消失,最終在 700 ℃/15 MPa/60 min 條件下獲得剪切強(qiáng)度達(dá) 257 MPa的接頭,相當(dāng)于母材強(qiáng)度的 66%。
6.2 表面離子活化
離子清洗是通過聚焦一定能量的離子束轟擊材料表面,從而去除材料表面的氧化膜與雜質(zhì)的工藝,該工藝可以降低材料表面粗糙度,并可提高材料表面活性。將表面離子清洗技術(shù)與擴(kuò)散連接相結(jié)合,可以改善材料界面的擴(kuò)散行為,實(shí)現(xiàn)低溫?cái)U(kuò)散連接。這種方法尤其適用于自身元素活性較高,容易形成致密氧化膜表面的金屬材料,如鋁、鈦、鎂等合金[118-120]。但由于這些元素易氧化的特點(diǎn),對(duì)其進(jìn)行表面離子清洗后表面活性增強(qiáng)更加速了其氧化膜的生成,因此,通常需要在如圖 19 所示的可實(shí)現(xiàn)聯(lián)動(dòng)傳送動(dòng)作的真空腔室中進(jìn)行前序表面離子活化與后序低溫?cái)U(kuò)散連接兩個(gè)過程[121],整個(gè)過程全程在真空氛圍中進(jìn)行。郭萬博等[118]采用 900 eV 轟擊能量的氬離子對(duì) AZ31B 鎂合金表面進(jìn)行了離子清洗,獲得了最佳的鎂合金氧化膜去除效果,并在 425 °C/90 min/6 MPa 的低溫連接條件下實(shí)現(xiàn)了 AZ31B 鎂合金自身的擴(kuò)散連接。

研究表明,接頭界面無未焊合缺陷且抗剪強(qiáng)度達(dá)到 37.13 MPa,與未處理表面的直接擴(kuò)散連接接頭相比,提高了 6.75 倍,且接頭基本無焊接形變產(chǎn)生,精度較高。
與鎂合金類似,鋁合金的擴(kuò)散連接也受限于表面致密的氧化膜影響,難以獲得高質(zhì)量擴(kuò)散連接接頭。而根據(jù) Niu 等[119-120]的研究,采用氬離子清洗后,1060 純鋁表面氧化膜得以基本去除,且表面粗糙度降低到最小 0.61 nm 后,擴(kuò)散界面接觸面積增大,有利于界面擴(kuò)散連接。在如圖 20 所示,從 400~1000 eV 的離子轟擊能量下,450 ℃獲得的鋁合金擴(kuò)散界面孔洞逐漸消失,直至獲得無明顯界限的界面,EBSD 方法獲得的晶粒 IPF 圖顯示,界面由于發(fā)生擴(kuò)散誘導(dǎo)再結(jié)晶,新生成的晶粒占據(jù)原先的界面位置,連接線消失。
離子清洗后低溫?cái)U(kuò)散連接接頭剪切強(qiáng)度為 45.9 MPa,相比于未處理的擴(kuò)散連接接頭強(qiáng)度提高了 60%。

6.3 表面細(xì)晶處理
接觸界面的原子相互擴(kuò)散是擴(kuò)散連接過程中的一個(gè)重要過程。而短路缺陷(晶界或位錯(cuò))的引入會(huì)對(duì)相互擴(kuò)散過程產(chǎn)生強(qiáng)烈影響,一般而言,原子擴(kuò)散速率通常沿著這些缺陷顯著增加[122]。實(shí)驗(yàn)證明,沿晶界的擴(kuò)散率比晶格中的擴(kuò)散率高幾個(gè)數(shù)量級(jí)[123]。具有高密度晶界的細(xì)晶材料中的原子擴(kuò)散速率預(yù)計(jì)將遠(yuǎn)高于粗晶材料。因此,通過以表面機(jī)械研磨處理(surface mechanical attrition treatment,SMAT)和表面噴丸處理為代表的表面大塑性變形(severe plastic deformation,SPD)方式對(duì)塊體材料表面進(jìn)行細(xì)晶處理,可以提高界面擴(kuò)散系數(shù),降低擴(kuò)散連接溫度。
Lin 等[124]使用 SMAT 技術(shù)在純 Ti 板上制備了細(xì)晶結(jié)構(gòu)表面層,并在 750 ℃/30 min/5 MPa 條件下實(shí)現(xiàn)了純鈦的低溫?cái)U(kuò)散連接,連接溫度比未進(jìn)行表面細(xì)晶處理的接頭降低了至少 100 ℃。由于擴(kuò)散溫度遠(yuǎn)高于納米晶 Ti 的失穩(wěn)溫度,因此原始納米結(jié)構(gòu)表層發(fā)生了完全再結(jié)晶和顯著的晶粒生長(zhǎng)。晶界能計(jì)算表明,新形成的晶界中保持了高能非平衡狀態(tài),這可能主要?dú)w因于晶格的不完全弛豫和。這些高能非平衡晶界在低溫?cái)U(kuò)散中充當(dāng)超快原子擴(kuò)散路徑。對(duì)于鈦/鋯異種金屬接頭,其擴(kuò)散溫度通常高于 800 ℃,而 Li 等[125]通過SMAT 技術(shù)在界面引入超細(xì)晶結(jié)構(gòu),可以提高互擴(kuò)散系數(shù),從而在最低 650 ℃下實(shí)現(xiàn)了二者的有效連接。
圖 21 為不同溫度下 SMAT 處理表面獲得的鈦/鋯擴(kuò)散界面。結(jié)合力學(xué)性能結(jié)果,隨著溫度的升高,界面擴(kuò)散深度之間增大,對(duì)應(yīng)接頭剪切強(qiáng)度也逐漸升高。

表面細(xì)晶處理實(shí)現(xiàn)低溫?cái)U(kuò)散連接的方法適應(yīng)性較廣,理論上適用于所有晶體金屬材料。對(duì)于不便進(jìn)行表面處理的塊體材料,可通過針對(duì)中間層的機(jī)械細(xì)晶處理來實(shí)現(xiàn)界面快速擴(kuò)散和低溫連接。根據(jù) Lin 等[126]的研究,在哈氏合金表面電沉積平均晶粒尺寸約 27 nm 的納米超細(xì)晶純鎳,再將其應(yīng)用于 Hastelloy-X 合金的擴(kuò)散連接中,獲得的不同連接溫度下的界面顯微組織 EBSD 圖如圖 22 所示。納米細(xì)晶層促進(jìn)界面處擴(kuò)散誘導(dǎo)再結(jié)晶的形成,使得溶質(zhì)元素可以以比靜態(tài)晶界大幾個(gè)數(shù)量級(jí)的速率沿移動(dòng)邊界快速擴(kuò)散。所獲得的接頭的最大抗拉強(qiáng)度達(dá)到 833 MPa,幾乎與母材強(qiáng)度相當(dāng)。在 700 ℃下即可實(shí)現(xiàn)界面有效連接,與加入細(xì)晶處理中間鎳層的 Hastelloy-X 合金擴(kuò)散接頭連接溫度相比降低了 250 ℃以上。

與 SMAT 實(shí)現(xiàn)細(xì)晶處理的機(jī)制類似,表面噴丸處理是通過高動(dòng)能小球與材料表面碰撞,對(duì)處理材料施加壓應(yīng)力實(shí)現(xiàn)其塑性變形和高密度位錯(cuò),誘導(dǎo)其再結(jié)晶形成細(xì)小晶粒。Peng 等[127]利用表面噴丸處理,在Ni3Al 高溫合金和 S31042 鋼表面制備了平均晶粒尺寸約為 5 和 19 nm 的超細(xì)晶結(jié)構(gòu)。由于表面嚴(yán)重塑性變形,Ni3Al 合金中的有序 L12結(jié)構(gòu)的γ'相轉(zhuǎn)變?yōu)闊o序的γ固溶體相。經(jīng)過表面納米化處理的母材在 1000 °C 的連接溫度下可以獲得接頭 710 MPa 的良拉伸強(qiáng)度,而未處理的 Ni3Al/S31042 接頭在 1100 °C 的連接溫度下獲得的最大拉伸強(qiáng)度為 532 MPa。經(jīng)過 1000 °C/2 h 的擴(kuò)散連接后,近界面的原始納米晶粒雖然已經(jīng)發(fā)生了粗化,在界面附近形成新的細(xì)晶粒區(qū),但仍保留遠(yuǎn)低于母材晶粒的尺寸。
Han 等[128]通過噴丸工藝對(duì) TA17 鈦合金和 0Cr18Ni9Ti 不銹鋼表面進(jìn)行處理,分別制備了平均晶粒尺寸約為 33 和 50 nm 的超細(xì)晶表面,大大增強(qiáng)了二者的界面擴(kuò)散能力。研究表明,噴丸細(xì)晶處理后,TA17鈦合金中 Fe 原子的擴(kuò)散激活能比粗晶樣品減小了 65%,F(xiàn)e 原子的擴(kuò)散系數(shù)在 800 ~900 °C 的連接溫度下均高于未噴丸處理的粗晶樣品,從而顯著提高了接頭強(qiáng)度。
綜上所述,置氫、表面離子活化以及表面細(xì)晶處理,均可作為實(shí)現(xiàn)低溫?cái)U(kuò)散連接的表面處理方式。根據(jù)不同金屬的特性以及擴(kuò)散連接的需求,可選擇對(duì)應(yīng)的表面處理方法。例如,具有吸氫特性的鈦、鋯、鈮等合金,可用置氫處理的方式獲得界面更好的接觸塑性及更高的擴(kuò)散系數(shù);對(duì)于鋁、鎂等活潑金屬,其表面易生成致密氧化膜,阻礙擴(kuò)散的正常進(jìn)行,可考慮采用表面離子清洗的方式去除氧化膜和雜質(zhì),激活界面擴(kuò)散,實(shí)現(xiàn)低溫?cái)U(kuò)散連接;而對(duì)于表面機(jī)械細(xì)晶處理,其適用范圍更廣,理論上所有塑性金屬均可采用此方法獲得高密度晶界,從而提高界面擴(kuò)散能力,實(shí)現(xiàn)低溫?cái)U(kuò)散連接。
7、總結(jié)與展望
異種金屬擴(kuò)散連接作為實(shí)現(xiàn)高性能輕量化結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵固相技術(shù),其核心在于通過熱-力耦合作用下界面原子的互擴(kuò)散與冶金反應(yīng)實(shí)現(xiàn)可靠結(jié)合。本文系統(tǒng)綜述了鋼/鎳/鈦/銅等合金以及鋁鎂等輕質(zhì)金屬等典型材料體系組合的擴(kuò)散連接界面行為、工藝優(yōu)化與性能調(diào)控策略。研究表明,界面反應(yīng)層的形成與演化直接決定接頭性能,通過中間層設(shè)計(jì)及連接參數(shù)(溫度、時(shí)間、壓力)的調(diào)控,可有效抑制脆性金屬間化合物的連續(xù)生長(zhǎng),促進(jìn)形成彌散強(qiáng)化相與韌性過渡層。此外,低溫?cái)U(kuò)散連接具有界面化合物生長(zhǎng)抑制,以及接頭形變量極小等優(yōu)勢(shì),可實(shí)現(xiàn)低溫、低壓下的高質(zhì)量連接。
未來有關(guān)異種材料擴(kuò)散連接的研究重點(diǎn)應(yīng)集中于以下幾個(gè)方向. 1) 深入揭示連接過程中界面原子的遷移規(guī)律、反應(yīng)相的形成與演化動(dòng)力學(xué),運(yùn)用跨尺度模擬方法(從第一性原理到有限元分析)揭示界面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)與應(yīng)力演化機(jī)制。通過將精細(xì)的實(shí)驗(yàn)表征、多尺度計(jì)算模擬與創(chuàng)新的工藝設(shè)計(jì)(如外場(chǎng)輔助、納米中間層)相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)對(duì)這些過程的精確預(yù)測(cè)與主動(dòng)調(diào)控。
2) 以異種材料連接的應(yīng)用場(chǎng)景為導(dǎo)向,開發(fā)低應(yīng)力無缺陷的擴(kuò)散連接新工藝新方法,進(jìn)行多場(chǎng)耦合下的異種材料擴(kuò)散連接殘余應(yīng)力測(cè)量與調(diào)控策略開發(fā)。同時(shí)結(jié)合先進(jìn)原位表征技術(shù),如高溫 SEM 與同步輻射 X 射線成像,實(shí)現(xiàn)對(duì)擴(kuò)散路徑、相變行為與缺陷形成的動(dòng)態(tài)觀測(cè)。
3) 借助人工智能與材料基因工程等新興技術(shù),在連接材料設(shè)計(jì)與工藝優(yōu)化中實(shí)現(xiàn)輔助研究,以新技術(shù)優(yōu)勢(shì)對(duì)異種金屬擴(kuò)散連接技術(shù)中存在的,如工藝參數(shù)優(yōu)化,以及工業(yè)控制等研究工作進(jìn)行智能化升級(jí)或替代。推動(dòng)包括擴(kuò)散連接先進(jìn)工藝裝備以及微觀層面原子擴(kuò)散行為仿真等領(lǐng)域的研究,進(jìn)一步向智能化控制、高性能高通量開發(fā)計(jì)算等方向發(fā)展,為高端工業(yè)領(lǐng)域提供更為可靠的連接解決方案。
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(注,原文標(biāo)題:異種金屬材料擴(kuò)散連接研究進(jìn)展)
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